钛酸锶基复合材料的热电性能及微观结构表征

来源 :内蒙古工业大学 | 被引量 : 2次 | 上传用户:ggy353566
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随着工业的高速发展,能源枯竭和环境污染日趋严重。而解决问题的关键在于开发清洁的新能源和提高能源转换效率。热电材料作为一种将热能和电能直接互相转换的功能材料,与传统热-电转换系统不同,热电转换系统具有体积小、无噪音、无污染、移动便携等优点,可实现余热发电和热电制冷。热电材料的性能用无量纲热电优值ZT=S2σT/κ来衡量,其中S为塞贝克系数;σ为电导率;T作为绝对温度;κ为热导率。SrTiO3氧化物作为高温区热电材料,具有化学稳定性高、成本低廉、制备简单等优点,但其高热导率导致热电性能较低;SiGe同样作为高温区热电材料因其具较高的热电性能,已应用在航天等的领域,但因其成本较高、热导率较高,限制了材料的广泛应用。如果将两种材料进行复合,实现优缺点互补,有望得到高性能热电材料。因此本论文将n型磷(P)掺杂SiGe与n型La-Nb掺杂SrTiO3进行复合,通过界面效应增强声子散射和掺杂浓度调控分别实现热导率降低和功率因子(PF=S2σ)优化,从而得到ZT高的复合热电材料。本论文首先研究La-Nb掺杂SrTiO3粉体、SiGe粉体与SrTiO3-SiGe复合粉体的制备工艺。结果表明水热法制备的La-Nb掺杂SrTiO3和球磨法制备的SiGe均为纯相;将球磨法制备的Si0.8Ge0.2P0.02加入SrTiO3前驱体溶液中,通过水热法制备SrTiO3-SiGe复合粉体(水热复合法),这个方法有利于得到具有复杂界面结构的复合粉体。通过探索掺杂浓度、烧结压力、TiO2杂质和还原性C粉掺杂对La-Nb掺杂SrTiO3块材热性能的影响,发现C粉掺杂和微压烧结有利于提高热电性能。通过掺杂浓度的调控发现,7mol%La和7mol%Nb掺杂的SrTiO3粉体经C粉混合和微压烧结后表现出最高的热电性能,在1000K时,ZT值为0.43。水热复合法制备的SrTiO3-SiGe复合粉体经微压烧结得到了SrTiO3-SiGe复合块材。通过探索SiGe含量、烧结压力、Zr元素掺杂、C粉掺杂对复合块材的电输运性能与微观结构的影响,发现加C的3mol%SiGe复合97mol%的10mol%La-10mol%Nb-1mol%Zr掺杂SrTiO3粉体经微压烧结后得到了最高的热电性能。在1009K时其功率因子为1.18mWm-1K-2,热导率为2.68 Wm-1K-1,ZT值约为0.45。其中热导率较纯的10mol%La-10mol%Nb掺杂SrTiO3块材热导率降低19%左右,ZT提高22%左右。
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