NDC-LSGM复合电解质的制备及导电性能

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提高Ce02基电解质导电性的方法之一是设计功能复合材料,在Ce02基中添加少量LSGM相能有效抑制电子电导,同时引入大量相界面,且对杂质Si02具有一定的清除作用,因此能大大改善体系的导电性能。改变LSGM中阳离子非化学计量能大大改变其单相的结构稳定性和导电性能,如将其制备成Ce02基-LSGM复合体系,只单纯改变LSGM中非化学计量即可对界面结构产生影响,进而影响复合体系的导电性能。本文以Nd203掺杂的Ce02(Ceo.8Ndo.2O1.9, NDC)为基体,与不同质量比SrO和MgO共掺杂的LaGaO3钙钛矿(Lao.95Sro.o5Gao.9Mgo.103-δ, LSGM)复合,研究LSGM添加量对NDC-LSGM复合体系的烧结性能、界面效应和导电性能的影响;同时改变LSGM中的A位阳离子的非化学计量,探讨A位非化学计量对单相LSGM电解质及NDC-LSGM复合电解的烧结性能、微结构和导电性能的影响;最后我们研究了LSGM作为晶界改善剂对NDC体系结构和导电性能的影响。结果表明:(1) NDC-LSGM复合电解质主要由立方萤石结构相、钙钛矿结构相和杂质相组成;添加LSGM均明显促进了晶粒的生长,引入了大量相界面,清除或降低Si02有害影响,晶界导电性提高。LSGM质量分数占10%时晶界电导率和总电导率最高。(2) LSGM(x=0.97,1.00,1.03)电解质中A-位过量非化学计量x=1.03能明显促进晶粒生长和烧结致密性;非化学计量x=0.97和1.03时均能提高其导电性,其中x=0.97时体系中氧空位浓度最大,具有最佳导电性和最小总活化能。(3) NDC-LSGM(x=0.97,1.00,1.03)主要由立方萤石结构相和少量钙钛矿、Ga-丰富相组成;非化学计量LSGM的添加能明显促进NDC的晶粒生长,从而促进烧结;复合体系的总电导率均明显高于纯NDC;改变LSGM非化学计量能大大改变晶界缺陷结构,进而影响其晶界导电性;NDC-LSGM(x=0.97)具有最佳晶界导电性和总导电性。(4)少量LSGM能清除或减少NDCSi中Si02的不利影响,起到晶界改善剂的作用,从而大大减少电导活化能,提高晶界和总电导率
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