不同环境基质对典型有机污染物的吸附行为及作用机制

来源 :山西大学 | 被引量 : 1次 | 上传用户:haizhiren
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
邻苯二甲酸酯(phthalate acid esters,PAEs)和多环芳烃(polycyclic aromatic hydrocarbons,PAHs)作为环境中普遍存在两种典型的有机污染物,时时刻刻在不同环境介质之间进行着迁移和转化,并可通过食物链进行富集和传递,最终对人类的健康和安全造成潜在威胁。水体环境中两类物质所造成的负面影响已经引起广泛重视,因此去除水体环境中PAEs和PAHs两种有机污染物对控制其污染水平和改善水环境至关重要。研究表明,沉积物吸附和水生植物吸附可有效起到水体净化作用,但相关过程和机制研究仍不系统,有待进一步深入。红树林沉积物作为水体种有机污染物的重要汇聚地,对不同种类PAEs的吸附过程以及沉积物中的小分子量有机酸(Low-molecular-weight organic acids,LMWOAs)、不同来源沉积物中有机碳含量等因素对该吸附过程的影响机制鲜见报道。此外,水葫芦作为一种天然无毒、繁殖旺盛、储量丰富、低成本可降解的水生植物吸附基质,具有巨大的水体净化应用潜力,但它对PAHs及烷基化PAHs的净化和吸附过程还鲜有研究,故提出本课题。(1)本文以邻苯二甲酸二乙酯(diethyl phthalate,DEP)、邻苯二甲酸二甲酯(dimethyl phthalate,DMP)和邻苯二甲酸二丁酯(dibutyl phthalate,DBP)为代表物质,研究了红树林沉积物对PAEs的吸附动力学过程,探讨了红树林根系分泌物柠檬酸的存在对该吸附过程的影响机制。研究结果表明,在快吸附阶段,PAEs通过液膜扩散方式在沉积物外表面发生快速的边界层扩散,慢吸附阶段以孔隙扩散或胞内扩散为主,最后达到吸附平衡。无论柠檬酸存在与否,都可以用准二阶模型很好地描述该吸附动力学机制,表明红树林沉积物中PAEs的化学吸附是通过沉积物表面活性基团与PAEs之间的电子共享或交换等价电子作用力实现的,揭示了其非均质化学吸附的特征;其次,三种PAEs的吸附等温线、吸附强度的主导机制之间存在化学间差异:三种PAE的平衡吸附量qe随DBP>DEP>DMP序列变化显著(P<0.05),表明吸附浓度与PAEs的疏水性成正比;不同来源的红树林沉积物对PAEs的吸附能力也有所不同,本文中表层沉积物样品分别采集于福建省的云霄红树林湿地,九龙江河口红树林湿地,广东省的湛江河口红树林湿地,依次标记为YX、JL和ZJ。三种沉积物样品对DMP和DEP的吸附能力大小顺序为JL>YX>ZJ而DBP的顺序为YX>JL>ZJ,因为沉积物对有机污染物的吸附能力很大程度上取决于沉积物中颗粒有机质(particle organic matter,POM)的表面极性指数;对于DMP和DEP,Freundlich模型的R2值(0.97-0.99)高于Henry模型(0.93-0.97)和Langmuir模型(0.88-0.92),说明Freundlich模型比其他两种模型更适合描述红树林沉积物中DMP和DEP的吸附等温线,表明沉积物中DMP和DEP的吸附为非均质表面多层吸附;而对于DBP,Henry模型的R2值(0.98-1.00)高于Freundlich模型(0.93-0.97)和Langmuir模型(0.87-0.91),说明疏水分配作用对DBP的吸附过程起到主导作用;柠檬酸主要通过增强疏水分配作用促进DBP的吸附,而对于DMP和DEP,则是通过增加沉积物表面吸附位点和增强沉积物表面极性指数增强其吸附。因此,PAEs在红树林沉积物的吸附过程中,LMWOAs发挥了重要作用。(2)采用荧光分光光度法测定了水葫芦根粉对蒽(Anthracene,Ant)和1-甲基芘(1-Methylpyrene,1-MP)的吸附行为。实验结果表明,在一定浓度范围内,Ant和1-MP的浓度与其荧光强度呈良好的线性关系,相关系数分别为0.9808和0.9939。随着水葫芦根粉用量的增加,固相为吸附PAHs提供了更多的吸附位点,因此PAHs更易被吸附和去除;在一定范围内,水葫芦根粉对PAHs的吸附量与PAHs的初始浓度之间存在良好的线性关系,污染物起始浓度越高,水葫芦根粉对它的吸附效果越好;吸附等温线的拟合结果表明Henry模型对Ant和1-MP的拟合相关系数k H最高,分别是0.989和0.987;说明其吸附的主要机制是分配作用。此外,水葫芦根粉对Ant最大平衡吸附量为342.39 ug g-1,最大去除率为41%;对1-MP的最大平衡吸附量为21.84ug g-1,最大去除率为42%,这表明PAHs易被水葫芦根粉吸附。该吸附过程的拟二阶动力学方程的相关性系数R2分别为0.967(Ant)和0.994(1-MP),且高于拟一阶方程的拟合系数,表明水葫芦根粉对母环PAHs和烷基化PAHs的吸附均以化学非均质吸附为主。
其他文献
腈纶(PAN)具有优异的弹性、保暖性以及耐磨性等,在各个领域,如衣着服饰、装饰、产业等均得到了广泛的应用,但PAN的极限氧指数(LOI)仅为18.0,极易燃烧,因此其阻燃产品的研究开发与
目前镁合金是实现轻量化目标应用最广泛的结构材料之一,因其拥有低密度、较高的比强度、比刚度、良好的阻尼性能等优点被广泛应用于汽车、航空航天等行业。镁合金作为车辆中
如今移动设备已经广泛地覆盖了人们的工作生活当中,智能手机是最普遍的移动设备,越来越多的人在智能手机中进行社交,购物,娱乐,工作等行为。不仅如此,由于网络监管越来越严格,很多智能手机上应用的账号注册需要实名制,因此移动设备中,存储了用户大量的个人隐私信息,这些移动设备上的隐私信息,成为了恶意病毒的重点攻击对象。由于Android系统是占有智能手机的绝大多数系统,因此各种Android应用大量地出现在
眼睛是动物和人类重要的视觉器官。就其结构而言,它包括角膜、晶体状和视网膜三个主要组织。在感光生理过程中,角膜把光线折射到晶状体上,由晶状体聚焦到视网膜上,通过视网膜
随着张量理论的发展,张量特征值的研究得到了许多学者的关注,其中对称张量特征值的求解成为了近几年非常热门的研究课题.由于不同阶对称张量组的特征值和特征向量在图匹配中
硬质合金具有耐磨性高的特点,广泛应用于耐磨领域。由其所制备的涂层材料也备受关注,广泛应用于刀具、轴承类材料等领域。硬质合金涂层在服役过程中易产生裂纹导致涂层脱落。
以光敏剂孟加拉玫瑰红(RB)为杀菌剂,金属有机骨架(ZIF-8)为药物载体,选取具有较好生物相容性的聚己内酯(PCL)为聚合物基质,通过静电纺丝,制备了表面具有微纳结构形貌的光动力杀菌杂
随着经济增长和环境污染的矛盾日趋严重,中国林业产业处于战略转型的关键时期。我国的林业产业自集体林权制度改革以来重新焕发生机,林下经济这种新型林业经营模式的出现,不
新型三元层状过渡金属硫族化合物逐渐成为二维材料研究的热点。近年来,二维材料ZrGeTe4因具有强各向异性而引起了人们的关注。本论文采用第一性原理计算,深入研究层状ZrGeTe4
会仙喀斯特湿地是我国目前已知漓江流域最大的岩溶峰林湖泊型湿地,生态稳定性差。细菌是其生态系统中营养元素迁移转化及能量循环的重要驱动因素,对环境变化响应迅速,因此常被用来表征环境质量。然而针对会仙喀斯特湿地细菌群落多样性的研究还比较少。本研究以会仙喀斯特湿地为研究对象,采用高通量测序技术,在2018年3月到2019年2月,分四季对12个样点的水体和沉积物质量进行测定并对湿地细菌群落结构、多样性及丰度