首先,揭示了研究碳纳米管储氢的意义,指出通过对碳纳米管进行过渡金属掺杂能够有效地提高其储氢量。其次,介绍了碳纳米管的结构和吸附特性,回顾和总结了碳纳米管和掺杂碳纳米管储氢研究的进展与现状,并作了对比和分析。然后,在现有研究工作的基础上,提出了三种掺杂过渡金属原子的方案,并采用巨正则蒙特卡罗(GCMC-Grand Canonical Monte Carlo)方法系统地研究了常温和中等压强下过渡金属掺杂单壁碳钠米管束(Transition Metal-doped SWCNTA-Transition Metal-doped single Walled Carbon Nanotube Array)的物理吸附储氢特性。计算结果表明,采用过渡金属掺杂能够有效地提高碳纳米管束的物理吸附储氢量,掺杂的实际效果则与过渡金属元素、掺杂位置、掺杂浓度等密切相关,并给出了最佳的掺杂方案。通过分析掺杂过渡金属前后储氢碳纳米管束中的势阱分布,以及过渡金属掺杂碳纳米管的电子结构的变化,给出了过渡金属掺杂能够有效提高碳纳米管束储氢量的定性和定量解释。最后,通过同步改变Transition Metal-doped SWCNTA的管径和管间距,研究了结构和尺寸对其物理吸附储氢性能的影响。计算结果表明,同碱金属掺杂相比,过渡金属原子的d轨道与碳原子的p轨道之间发生的轨道杂化,能更有效地提高过渡金属掺杂SWCNTA的储氢效果。采用最佳的掺杂方案,并合理地控制SWCNTA的结构与尺寸,可使Transition Metal-doped SWCNTA在常温和中等压强下的物理吸附储氢量,达到和超过美国能源部制定的2015年研究目标。