低成本、高效率、稳定性好的光催化剂因其在太阳能转换和利用方面的潜在应用而备受关注。传统光催化剂存在光激发电子空穴复合率高、可见光响应范围窄、成本高、光利用率低等缺点,严重限制了光催化效率。石墨相氮化碳（CN）作为一种非金属有机半导体光催化剂,由于其独特的特性,如丰富的地球储量、易于制造、可见光响应、化学稳定性和有利的分解水电位等,已被广泛应用于光催化分解水。然而,通过直接热缩聚含碳、氮及氢原材料制备的CN微观形貌一般为紧密堆积的块体结构,其比表面积较小、可见光吸收范围受限在450 nm以下、电荷迁移缓慢,导致光催化产氢性能仍然较差。在本文中,我们通过调控氢键设计并制备了CN基超薄纳米片、自组装纳米线阵列及0D/3D异质结,系统研究了氢键在调控CN纳米结构和催化性能的作用。论文的主要研究内容如下:（1）提出了自上而下调控氢键制备超薄CN纳米片的策略。与石墨烯不同,CN聚合物除了具有较强的共价键外,在层内和层间还含有较弱的氢键和范德瓦尔斯（vd Ws）相互作用,这控制了其最终的形貌和功能。在CN层内,三嗪单元通过氢键在不饱和缩聚的边缘氨基（-NH2）有序连接,拓展了面内周期性结构。针对CN的特殊结构属性,我们通过掺杂硼（B）和磷（P）原子替换-NH2上的氢（H）和三嗪单元上的碳（C）原子实现了层内部分氢键的断裂,同时削弱了层间vd Ws相互作用,制备了超薄CN纳米片。系统的实验表征和理论计算表明通过共掺杂B/P原子构造超薄CN纳米片一方面赋予CN更大的活性表面积,缩短了电荷向表面的迁移距离;另一方面,B/P原子共掺杂不仅优化了CN的电子结构,有效拓宽了光谱响应范围并升高质子还原电势,还增加了催化位点（包括P+中心作为路易斯酸位点）并促进了电子空穴的空间分离,从而协同提升了光催化活性。光催化性能表征表明,B/P共掺杂CN超薄纳米片（B/P-CNNs）在可见光照射下的产氢速率高达10877.40μmol h-1 g-1,远优于块体CN和目前报道的大多数CN基催化剂。（2）发展了自下而上调制氢键的超分子自组装方法合成了P掺杂类百叶窗状CN（L-PCN）纳米线阵列。由于普遍发生的均相成核和难以操纵的非共价相互作用,在没有模板或衬底的情况下,精确合成纳米结构阵列仍具有很大的挑战性。基于调制氢键的超分子自组装方法克服了传统自组装纳米结构需要模板辅助及单一方向的限制（垂直生长）,拓展了纳米结构阵列的结构可能性。基于该方法制备的L-PCN纳米线具有良好的空间分离位置,有效集成了单一纳米结构的固有特性和阵列稳定性。在可见光照射下,自组装L-PCN纳米线阵列显示了优异的产氢性能(1872.9μmol h-1 g-1),相对于块体CN提高了近25.6倍,并在多次循环中实现了良好的稳定性。此外,L-PCN纳米线阵列在420±15 nm处的产氢量子效率（AQY）高达6.93%。实验结果结合第一性原理计算表明,L-PCN纳米线阵列显著增强的催化活性归因于其结构拓扑和掺杂的协同作用。（3）提出了利用高通量单光子激发途径实现高效电荷迁移和空间分离的策略。基于该策略和自下而上的氢键调控自组装构建了0D/3D碳点/多孔CN纳米囊泡异质结（CDs/PCN NVs）。系统的实验和计算结果表明,CDs的引入通过能带匹配实现了载流子的单向激发,诱导光生空穴和电子分别累积在PCN NVs的价带（VB）处和CDs表面,从而实现了电子空穴的空间分离。此外,由于CDs本征的光学特性,不仅CN的吸收光谱响应被拓宽到近红外范围,使更多的载流子在宽光谱下被激发,碳点的耦合还有效调控了CN的能带结构,升高了质子还原电势并由于内建电场的构建加速了载流子的定向迁移,最终实现了用于高效光催化产氢的高通量单光子激发途径。特别地,优化后的CDs/PCN NVs异质结的催化产氢性能高达14022μmol h-1 g-1,相较于CN提升56.54倍,是目前报道的性能最好的CN基催化剂之一。