电芬顿技术是近年来水处理技术中发展起来的一种新型电化学高级氧化技术,其产生的·OH(氧化电势1.9-2.8 V)是目前发现的仅次于氟的强氧化剂,可以无选择性降解几乎所有的有机污染物,且降解效率高,能耗低、环境友好,因此被广泛关注。其中,均相电芬顿已被大量研究,但其反应条件苛刻(pH≤3)且有含铁污泥产生。非均相电芬顿用固定的铁或铁氧化物替代溶解态的Fe2+成功克服均相电芬顿的不足。由于非均相电芬顿的催化剂性能决定了H2O2的原位生成及Fe2+的还原再生速率,从而直接影响电芬顿处理有机污染物的能效,因此探索综合性能好的催化剂成为该领域的一大研究热点。目前的非均相电芬顿催化剂多是将铁或铁氧化物负载在导电基底表面,存在铁或铁氧化物分布不均,易脱落、团聚、溶解等问题,导致催化效率低,稳定性差。针对这些问题,本研究将铁和铁氧化物纳米颗粒嵌入多级孔碳材料中制备出新型非均相电芬顿催化剂,不仅提升了含铁颗粒的分散性同时增加其与碳基的相互作用面积,从而提高催化剂的效率及稳定性。本研究探究了该新型催化剂的电芬顿催化性能,并揭示反应机理,取得的研究成果如下:(1)用MIL-100(Fe)做前体,在Ar条件下一步碳化制备出铁、铁氧化物纳米颗粒镶嵌的多级孔碳(AMIL)。以全氟辛酸(PFOA)为目标污染物考察了AMIL催化电芬顿降解污染物的性能,探究了碳化温度对AMIL催化性能的影响。结果显示,中性条件,PFOA的电芬顿去除率可以达到81%(-0.4 V,3 h),相应的一级动力学常数为0.54 h-1。随着碳化温度升高(600°C-800°C),PFOA降解率从81%下降到45%,通过材料表征分析,高温促使铁及铁氧化物颗粒团聚,减少了与污染物接触的活性位点从而降低催化活性。(2)用MIL-100(Fe)做前体,通过CO2-Ar两步碳化制备出更加分散的铁、铁氧化物纳米颗粒镶嵌多级孔碳材料(CAMIL)。以苯酚为污染物探针验证CAMIL的电芬顿催化降解性能,考察了材料的pH稳定性,并探究高效电芬顿催化过程的反应机理。结果显示,中性条件,苯酚的电芬顿去除率可以达到99%(-0.6 V,1 h),该降解效率是AMIL的1.3倍。随着溶液pH值的增加(pH 5-9),苯酚的降解效率只下降了12%,在同样的pH变化条件下,均相电芬顿降解效率下降40%-60%。CAMIL高效的降解能力及良好的pH稳定性是由于两步碳化过程增加材料的比表面积,扩宽孔道结构,同时Ar二次碳化过程生成了更加分散的铁、铁氧化物颗粒镶嵌在多级孔碳中,该材料结构可以提供大量的活性位点,增加传质速率,提升材料稳定性。并且材料中Fe3O4和Fe0共存,Fe0作为媒介促进电子从阴极转移到Fe3O4,加速FeIII还原生成FeII,从而高效分解H2O2生成·OH。综上所述,铁、铁氧化物纳米颗粒镶嵌的多级孔碳可以高效的催化电分顿反应,通过两步碳化优化材料结构可以进一步提升材料的催化效率及稳定性能。本研究对非均相电芬顿催化材料的设计,优化及反应机理的探究为开发高活性的非均相电芬顿催化剂材料用于实际污水处理提供了新的思路。