【摘 要】
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利用电解水技术,将可持续能源产生的电能转化为氢能,是未来可再生清洁能源结构中的一个重要环节。然而,电解水技术目前依然面临诸多挑战,如反应效率低、电极材料成本昂贵、稳定性不佳等,这些都严重制约了电解水技术以及氢能的大规模发展。开发低成本、高活性、高稳定性、易于大规模合成的新型电催化剂材料,以替代目前普遍使用的贵金属基电极材料是解决这些问题的关键。本文将结合碳基纳米材料以及钴基材料的优势与特点,分别合
【基金项目】
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国家自然科学基金会; 浙江省自然科学基金会;
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利用电解水技术,将可持续能源产生的电能转化为氢能,是未来可再生清洁能源结构中的一个重要环节。然而,电解水技术目前依然面临诸多挑战,如反应效率低、电极材料成本昂贵、稳定性不佳等,这些都严重制约了电解水技术以及氢能的大规模发展。开发低成本、高活性、高稳定性、易于大规模合成的新型电催化剂材料,以替代目前普遍使用的贵金属基电极材料是解决这些问题的关键。本文将结合碳基纳米材料以及钴基材料的优势与特点,分别合成并研究适用于电解水中阳极析氧反应(OER)与阴极析氢反应(HER)的复合电催化剂材料。并且通过非晶化、硫化、单原子化以及缺陷调控等方式调控其形貌和催化活性。本文的主要研究内容包括以下部分:(1)通过将钴的有机络合物与碳纳米管结合,并进一步硫化得到了碳纳米管负载的非晶Co OxSy电催化材料。研究了非晶相以及不同程度的硫化对该催化剂的催化活性的影响。该催化剂同时具备优异的本征活性、较大的电化学活性面积与优秀的稳定性,并且拥有媲美贵金属催化剂的OER催化活性。(2)利用自上而下的方法,在用植酸和钴离子对甲壳素修饰和纳米化后,一步热解得到了交联碳纳米片负载的钴单原子催化剂。研究了不同热解温度对材料的形貌、物相以及结构的影响,同时表征了其碳缺陷以及单原子结构。该催化剂不仅在碱性大电流环境下拥有超越Pt/C的超高HER催化活性,并且具备良好的电化学稳定性。(3)通过第一性原理的密度泛函理论(DFT)计算,对合成的电催化剂材料进行模拟分析,探讨了其微观结构以及催化活性位点。并且通过对催化材料的电子结构的进一步计算和分析,研究了其电催化活性的来源以及不同种类的碳缺陷对其稳定性和催化活性的影响。总体而言,这项工作成功制备并深入研究了高效、廉价、稳定的OER电催化剂以及HER电催化剂。更重要的是,这些催化剂的原料成本低廉,制备过程简单,非常适合大规模推广应用。本文将为新型复合电催化剂材料的开发设计,以及氢能和电解水技术的进一步发展提供更多的思路。
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