【摘 要】
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当今,电化学发光技术（Electrochemiluminescence,ECL）已经成为了一种不可或缺的分析测试手段,在分析化学、环境监测、食品安全、成像分析、免疫分析和生命科学等领域都有着非常广泛的应用。有机电化学发光体因其廉价、低毒以及制备工艺简单等优点得到了广大研究者们的青睐。然而,传统有机电化学发光体由于只能利用单线态激子,在理论上的辐射激子利用率约为25%,因此其ECL效率上限仅为25%
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当今,电化学发光技术（Electrochemiluminescence,ECL）已经成为了一种不可或缺的分析测试手段,在分析化学、环境监测、食品安全、成像分析、免疫分析和生命科学等领域都有着非常广泛的应用。有机电化学发光体因其廉价、低毒以及制备工艺简单等优点得到了广大研究者们的青睐。然而,传统有机电化学发光体由于只能利用单线态激子,在理论上的辐射激子利用率约为25%,因此其ECL效率上限仅为25%,这成为限制其ECL发光效率的本征性限制因素。因此,开发具有高效ECL性能的新型有机电化学发光体仍然是一个挑战。本论文基于热活化延迟荧光（Thermally activated delayed fluorescence,TADF）机制,发展了三种全有机电化学发光体,并对它们的光物理性质、电化学行为和电化学发光性能进行了探究,内容主要包括以下三个部分:（1）基于聚（3,6-咔唑）主链的TADF共轭聚合物的电化学发光性质研究本工作研究了四种以聚（3,6-咔唑）为主链,具有不同共聚染料单元（DMAC-TRZ,ATD）含量的TADF共轭聚合物PCz ATDx的ECL性质。通过瞬态荧光光谱衰减曲线可知聚合物PCz ATDx具有TADF特性。电化学和ECL行为表明聚合物PCz ATDx可以被电化学氧化成带正电物种和被电化学还原为带负电物种,二者发生碰撞继而产生湮灭式ECL。而以三正丙胺（Tripropylamine,TPr A）作为共反应剂,可获得高效稳定的共反应剂式ECL。以联吡啶钌Ru（bpy）32+/TPr A作为标准体系,PCz ATD1、PCz ATD5、PCz ATD10、PCz ATD25聚合物的ECL效率分别是标准体系的2.48倍、4.47倍、5.65倍和1.54倍。（2）基于聚（芴砜-alt-芴）主链的TADF共轭聚合物实现高效阴极电化学发光本工作以一种聚（芴砜-alt-芴）主链的TADF共轭聚合物PFSOTT5为ECL发光体实现了稳定高效的阴极共反应剂式ECL。瞬态荧光光谱衰减曲线证实了聚合物PFSOTT5具有TADF性质。ECL行为表明聚合物PFSOTT5不仅能产生湮灭式ECL,而且以TPr A或过氧化苯甲酰（Benzoyl peroxide,BPO）为共反应剂均可以获得优异的ECL响应。其中,与标准体系F8BT/BPO相比,PFSOTT5/BPO体系的阴极ECL效率提高了5.79倍。（3）基于聚集诱导延迟荧光材料的水相电化学发光性质研究本工作提出了基于聚集诱导延迟荧光（Aggregation-induced delayed fluorescence,AIDF）材料构建水相ECL体系,称为AIDF-ECL。我们采用纳米沉淀法在四氢呋喃（Tetrahydrofuran,THF）和水的混合体系中合成了m CP-BP-PXZ纳米发光体。随着含水量的增加,m CP-BP-PXZ纳米发光体的荧光强度有着逐渐增强的趋势,同时其延迟荧光寿命也显著增加,表明其具有AIDF特性。通过研究m CP-BP-PXZ纳米发光体在水相体系中的ECL发射行为,发现AIDF发光体的ECL特性与其AIDF特性直接相关。通过与典型的聚集诱导发射（Aggregation-induced emission,AIE）ECL对照体系相比,本工作提出的AIDF-ECL体系的ECL效率提高了5.4倍。
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