本论文主要包括两个方面:一是氢键与卤键分子间相互作用的理论计算,深入探索了氢键和卤键的作用特点和机制,这对于新型功能材料设计、合成新药物以及超分子自组装等过程具有重要的意义。二是基于蛋白质片段分子间相互作用数据构建电荷转移图谱,采用复杂网络技术分析任意蛋白质复合物的电子结构拓扑性质与电荷转移网络,这有助于理解电荷转移现象在生命过程中广泛存在的电荷转移现象,例如光合作用,呼吸作用,生物体内信号传导,酶促反应和基因复制及突变等。本论文的具体研究内容如下:1.分析了卤键二聚体的势能面,发现卤键二聚体之间的分子间作用势能面存在非常强的各向异性特征。在此基础上,我们测试了不同量子化学方法对于二聚体稳定结构的计算性能以及势能面的描述效果。结果表明,对于大部分常见的密度泛函,卤键二体势能面的角度方向描述都存在不可忽略的偏差,需要在角度方向加入矫正来改善卤键二聚体势能面的描述效果。为此,我们给出了一个经验性的角度依赖矫正函数,并且做了进一步的验证分析。这些研究结果可以加深对于卤键作用本质的理解,为设计合理的模型提供指导性意见。2.研究了分子间与分子内氢键在芥子酸光保护机制中的关键作用。芥子酸及其衍生物保护绿色植物免受紫外光损伤,在植物的生长和发育过程中发挥重要作用。本工作重点关注氢键动态行为和能量弛豫过程对植物遮光剂光保护机制的影响。采用经典分子动力学模拟和超快激发态动力学模拟相结合的方法,探讨了极性溶剂中芥子酸激发态能量驰豫与氢键动力学之间的关联。我们的研究结果发现,分子间氢键的振动对于芥子酸光保护机制的运作有非常重要的作用。这些研究结果有望帮助我们进一步理解植物防晒的分子机制,并用于指导设计新型的防晒剂分子。3.运用结构聚类方法,对芥子酸分子激发态动力学轨迹的大数据进行了分析并提取出有效的分子性质和信息。芥子酸体系的激发态过程非常复杂,包含一系列可能的亚稳态结构,现有的分析方法往往不能充分的描述激发态过程中的重要事件与亚稳态结构信息。论文中运用数据聚类算法来分析芥子酸的激发态动力学过程,进一步运用系综预测模型（the prediction with ensemble models,PEM）准确预测动力学轨迹中的各种量子化学性质包括原子电荷、激发能等。该模型的优点在于不需要特定的训练集,就可以同步的预测基态和激发态分子的性质。这些研究结果已用于改进传统的分子力场方法。4.基于蛋白质的分子间相互作用数据构建电荷转移图谱,提出运用数据驱动的网络模型,预测蛋白质复合物结构的电子结构拓扑特征和电荷转移网络。生物大分子空间结构的复杂性给理解整个蛋白质组中的电子结构信息带来了困难。我们在残基水平上计算各类残基之间（20 x 20）的电子耦合矩阵元,并构建了一套电荷转移数据库。该数据库包括近一百万种氨基酸片段的构象组合,来自于2000多个分辨率高于2.0（?）的蛋白质复合物结构,几乎涵盖了现有PDB数据库中所有最可能存在的氨基酸侧链的分子间相互作用类型。最后,我们设计了数据驱动的电荷结构网络来分析任意蛋白质的结构,快速的识别出电荷转移网络与电子结构的拓扑性质。这一研究工作有助于快速理解越来越多的蛋白质复合物中复杂的电子结构信息。