氮化碳基光催化材料的制备及其光催化性能研究

来源 :西华师范大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:jianxiaxjb
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如何利用氮化碳高效转化太阳能,来解决困扰人类已久的能源短缺、环境污染治理与防控等问题,一直是一个热议话题。由于氮化碳廉价易得,性质稳定,独特的二维结构,比经典宽带隙半导体TiO2带隙宽度更窄、导带位置更负、价带位置更正,等优点而备受瞩目。但来源于有机物高温缩聚制备的块体氮化碳患有诸如光生电子-空穴对快速重组,比表面积小和光响应范围窄等缺点。基于以上问题,本文旨在设计和合成基于氮化碳的光催化材料,并意图提升其光催化性能和解释其光催化性能增强的内在原因。主要内容如下:1、采用超声自组装制备了有钴纳米粒子封装的碳氮纳米管(Co@NC)和超薄氮化碳(g-C3N4)相互负载的异质结光催化剂Co@NC/g-C3N4。在光催化分解水体系中展现较高的性能,其速率高达1208?molg-1h-1,足以媲美一些Pt@催化剂体系。究其内在原因:钴盐和三聚氰胺热缩聚制得的有金属纳米粒子封装的纳米管,既提供大的光散射反射通道,增强光吸收;又有着良好的电子传输作用,转移g-C3N4上受光激发产生的电子;同时Co纳米粒子可作为电子集聚中心。并在三乙醇胺作牺牲剂捕获空穴作用下,Co@NC/g-C3N4异质结光催化剂活化水产生大量氢气。2、“自下而上”自组装制备Ti3C2Tx/g-C3N4二维异质结,在可见光条件下能60分钟内较快将RhB降解完全。刻蚀并剥离后的Ti3C2富含羟基(-OH)终端而被赋予了半导体性质,其既具有金属性质的高载流子迁移率又有比g-C3N4更负的导带电位。当g-C3N4受到可见光激发产生电子-空穴分离,电子跃迁到导带上时,价带上的空穴转移到Ti3C2Tx上形成多空穴二维结构,形成莫特-肖特基势垒,防止空穴回流。这种结构利于实现电子-空穴的有效分离和光生载流子寿命的增长。空穴和电子活化表面吸附氧和水,生成超氧负离子(·O2-)、羟基自由基(·OH)等有着氧化能力的自由基,使有机污染物降解更为迅速。3、将Ti3C2Tx和三聚氰胺机械混合,一步煅烧得到TiO2@C/g-C3N4。其中由Ti3C2Tx热衍生得到的二维(2D)TiO2@C,既富Ti3+又有平面碳纳米片支撑,并与原位形成的g-C3N4纳米片复合形成二维异质结。得到的TiO2@C/g-C3N4在可见光下有着250.6μmolg-1h-1的NH3生产率,优于之前部分报道的氮-氨转化率。因这种二维结构具有丰富的表面缺陷、高供电子能力、合适的光吸收范围、优异的电荷传输和氮激活的能力,而证明是一个可用于氮还原(NRR)的光催化剂。
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