【摘 要】
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在过去的几十年中,人们提出用各种各样的工艺制备不同尺度大小的金属杂化物,包括从块体金属到金属纳米材料,它们在电化学、光电化学等各个领域发挥着重要作用。与块状金属相比,具有独特结构和形貌的纳米材料通常表现出更好的性能。最近,在纳米材料上负载单原子而形成的单原子材料得到了研究者的广泛关注,其掺杂导致的无序度上升,配位环境不饱和,单原子与载体的相互作用等等,使材料的活性位点增多,大大提高了材料的导电和催
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在过去的几十年中,人们提出用各种各样的工艺制备不同尺度大小的金属杂化物,包括从块体金属到金属纳米材料,它们在电化学、光电化学等各个领域发挥着重要作用。与块状金属相比,具有独特结构和形貌的纳米材料通常表现出更好的性能。最近,在纳米材料上负载单原子而形成的单原子材料得到了研究者的广泛关注,其掺杂导致的无序度上升,配位环境不饱和,单原子与载体的相互作用等等,使材料的活性位点增多,大大提高了材料的导电和催化性能。本文提出的新方法——淬火,原指冶金中煅烧至高温的铁块快速冷却的过程,以大幅提高铁的刚性、硬度、耐磨性以及韧性等,从而满足各种机械零件和工具的不同使用要求。本文利用快速降温这一特性,将高温煅烧中的氧化物快速投入金属盐溶液中,使在高温下震荡的晶格停止振动并收缩,得到负载该金属单原子的氧化物。具体为以水热法制备了Fe OOH前驱体,在马弗炉中高温煅烧生成α-Fe2O3,快速投入不同种类的低温盐溶液中,生成了负载不同单原子的α-Fe2O3,如Sn-Fe2O3等负载过渡金属单原子的α-Fe2O3及Sr-Fe2O3等负载碱土金属单原子的α-Fe2O3。作为对比,将高温的α-Fe2O3投入到低温的去离子水中,得到DIW-Fe2O3。通过同步辐射、球差电镜等表征手段,证明了淬火方法确能制备单原子材料,且方法易于操作、材料利用率高。制备机理可能是在高温下,分子急剧震荡,离子键扩张,分散在溶液中的离子更容易进入,并在急速冷却收缩的情况下,锁定在原材料表面;通过在过渡金属盐溶液中淬火,各种过渡金属单原子成功地负载在α-Fe2O3纳米棒上。其中,在Sn Cl4溶液中淬火后得到Sn-Fe2O3,由于Sn的引入,增加了α-Fe2O3的载流子浓度,同时也使氧空位的含量增加,导电性得到提高,使其电化学电容性能得到显著提升,在0.24 m A cm-2电流下的面积电容达到391.32 m F cm-2;Sn-Fe2O3与Mn O2相匹配构成的全固态纤维超级电容器,具有较好的面积容量与能量密度、稳定性良好、法拉第反应可逆程度高等优点,且制成的可穿戴设备能够点亮二极管,具有抗形变等特点,有一定的应用前景。面积容量及能量密度分别为105.68 m F cm-2及6.09 m Wh cm-3;循环2500圈后容量保持在85.27%;通过掺杂碱土金属单原子的α-Fe2O3的性能改变及提升证明淬火技术是通用的,有希望将其拓展到其他材料的制备及其他应用。不同碱土金属单原子掺杂的α-Fe2O3,由于不同原子自身的半径、电负性、价态等的差异,所带来的电容效果不同。
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