线性多元醇焓松弛行为研究

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线性多元醇作为一种保护剂,在冷冻干燥和低温保存中得到广泛应用,常被作为研究玻璃化转变和焓松弛的模型系统,原因是其具有简单的分子结构、较强的玻璃形成能力和典型的玻璃化转变和焓松弛行为。本文研究山梨醇玻璃体系经历两种不同热历史:不同降温速率下的连续升降温实验和不同退火温度下的退火实验,借此分析两种现象学模型对玻璃化现象的影响,并对乙二醇和丙三醇二元系不同组分的玻璃焓松弛进行了研究。结果表明:1.两种类型的热历史实验TNM模型均能够很好的拟合,数据与模型的均方差σ决定着曲线拟合的质量,σ越小,拟合质量越好。单组曲线拟合时,每组曲线拟合质量均非常好,但是不能预测其他热历史的实验比热容数据。而多组实验数据同时拟合的方法,消除了单组实验数据获得不同参数的问题,而是得到一组模型参数,并认为该组TNM模型参数能够预测本次实验所有热历史条件下的实验比热容曲线。因此,多曲线拟合的方法对于确定TNM模型参数较可靠。2.考察了AGV模型是否也适用类似于TNM模型的多曲线拟合方法,发现对不同的热历史,初值不同时,模型与实验数据的均方差。在波动,并比较了AGV模型四个参数同时拟合时与固定T2同时搜索其他三个参数的结果,证明了四个参数同时拟合的正确性。认为两类热历史结合起来的多曲线拟合结果的AGV模型参数,能够预测本次实验所有热历史条件下的实验比热容曲线。3.应用AGV模型参数和Donth方法计算CRR参数,两者的计算结果不能统一,表明这可能是小分子氢键液体的共性。对于小分子氢键液体,z*可看成是CRR中以氢键相联系的分子团的数目,每个分子团中含有一定数量的分子。AGV方法得到巨大的W*,与聚合物的结果相比,可能是由于聚合物中产生链段数,而小分子氢键液体在协同重排的过程出现氢键的断开与重新组合,因此具有较多的W*。4.考察了不同浓度的EG/G二元系的玻璃化现象,并结合TNM模型使用外推法得到乙二醇的玻璃化转变和模型参数,TNM模型的几个参数均表现出很好的线性性。利用同样的外推法获得乙二醇的动力学脆度,证明了乙二醇的“强性液体”行为比丙三醇好,并且外推得到了乙二醇的协同重排参数。
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