氨选择性催化还原(NH3-SCR)技术是目前国内外应用最广泛的固定源脱硝技术。目前商用的钒基催化剂,其活性温窗较窄,主要集中在中高温段。通过脱硫除尘处理后的烟气温度通常较低,进入SCR装置前需重新加热,增加了能耗。因此,开发高性能的低温NH3-SCR脱硝催化剂体系具有广阔的应用前景。MnOx因其具有丰富的可变价态而表现出较佳的低温SCR活性,而SAPO-34分子筛具有规整有序的孔道、大比表面积及适宜的表面酸性被广泛用作催化剂载体。本文以MnOx为活性组分,SAPO-34分子筛为载体,制备了高分散的MnOx/SAPO-34催化剂,并通过元素掺杂对其进行改性以提高其催化活性和抗硫抗水中毒性能。首先,采用改进的溶胶凝胶法,制备了一系列MnOx/SAPO-34催化剂,并通过多种表征方法研究了催化剂的结构性质与其低温SCR性能之间的内在联系。结果表明,当锰负载量为15%,焙烧温度为350℃时,制备的高分散15%-MnOx/SAPO-34-350℃催化剂呈现出最佳的低温SCR活性,在反应温度为120～240℃范围内均保持90%以上的NO转化率和接近100%的N2选择性。MnOx纳米颗粒高度分散在SAPO-34分子筛表面,暴露出大量高活性的MnO2(110)晶面,同时,高的Mn4+比例和化学吸附氧浓度、适宜的表面酸强度和酸量也是其呈现最佳低温SCR活性的重要原因。其次,通过元素掺杂对MnOx/SAPO-34催化剂进行改性以提高其低温SCR活性和抗SO2抗H2O中毒性能,选用Ce、La、Co、Ni、Cu和Sb作为掺杂元素,结果表明,Co掺杂后的MnOx/SAPO-34催化剂具备最优的低温SCR活性,当Co/Mn摩尔比为0.2时,CoOx(0.2)-MnOx/SAPO-34催化剂的NO转化率在反应温度为100℃时即达到90%以上,且Co的掺杂提高了催化剂的抗SO2抗H2O中毒性能;采用多种表征方法对Co掺杂后的催化剂进行结构表征,探讨了催化剂的构效关系,结果表明,催化剂表面部分MnOx与CoOx相互作用形成了 CoMnOx固溶体,并以纳米微晶形式高度分散于载体表面,提高了 MnOx的分散度,暴露出更多的高活性晶面,同时,高比例的(Mn4++Mn3+)物种、化学吸附氧Oa以及适宜的表面酸强度和酸量也是催化剂具有较优的低温SCR活性和抗SO2抗H2O中毒性能的重要原因。最后,采用原位红外光谱技术对高活性的CoOx(0.2)-MnOx/SAPO-34催化剂进行了低温SCR反应机理和抗硫机制的研究,结果表明,该催化剂中同时存在着Bronsted酸性位和Lewis酸性位,-NH2中间物种是催化剂表面较活跃的中间产物,绝大部分NOx吸附物种均能与配位态NH3、NH4+或-NH2物种发生反应,该催化剂的低温SCR反应同时遵循E-R机理和L-H机理;CoOx(0.2)-MnOx/SAPO-34催化剂表面不易沉积硫酸盐类物质,这也使得该催化剂具有较好的抗硫中毒性能。