活性炭非自由基活化过硫酸盐氧化去除水中含氯有机污染物

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难生物降解有机污染物的去除是污染控制领域的热点和难点,过硫酸盐(PS)活化技术氧化降解难生物降解有机污染物具有氧化性强、适用pH范围广等优点,是高级氧化技术领域的研究热点。非自由基活化过硫酸盐活化技术具有选择性去除氯代芳烃的性能,其关键在于活化材料的构建。活性炭(AC)是一种廉价、稳定、环境友好的碳材料,本论文利用AC活化PS,寻求一种经济、高效的非自由基活化方法,实现水中含氯有机污染物高效去除。本论文系统考察了AC投加量、PS浓度、溶液pH等因素对对氯苯胺(PCA)去除的影响,详细研究了对PCA降解中间产物,分析了其降解路径。结果显示AC对PS具有良好的活化性能,PS/AC体系对PCA的脱氯效率在2h内达到80%,污染物最终矿化率为41%;PS/AC体系对PCA的去除效果受水质基质影响显著,含油量高或含表面活性剂多的水质背景不利于污染物去除。过硫酸盐的活化遵循非自由基活化过程。研究考察了PS/AC体系中的活性氧化性物质:被活化的PS和单线态氧,其中单线态氧对PCA去除的贡献约20%。本论文还进行了污染物选择性去除实验,结果表明,PS/AC体系对氯代芳烃的去除具有选择性,2,4,6-三氯酚(TCP)、2,4-二氯酚(DCP)和对氯苯酚(CP)的去除受pH影响大,酸性条件:CP<DCP≈TCP,中性条件:TCP<DCP≈CP,碱性条件:DCP<TPC<CP。氯离子在PS/AC体系中可被氧化并加成到有机物上,削弱了体系的脱氯效果。比较PCA和CP在PS/AC体系中的去除效果,发现苯环上具有强供电子能力基团的污染物易被去除。
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