纳米氧化钌及其与氮掺杂碳纳米管复合材料的制备与性能研究

来源 :北京化工大学 | 被引量 : 3次 | 上传用户:fanqiefanqie
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随着化石能源的开采,其枯竭不可避免,同时,由于化石能源在使用过程中产生有害气体和二氧化碳,危害了全球生态。因而,开发更清洁的可再生能源迫在眉睫。氢燃料具有无污染、效率高以及来源广等一系列优点而被广泛关注,是替代化石燃料的最佳选择。电解水是提供氢燃料的主要来源,然而,由于其阴极发生的析氧反应(OER)需要很高的过电势,使得反应需要很高的能量,需要采用催化剂。纳米氧化钌由于具有很高的OER催化性能而被广泛关注,且通过与碳纳米材料的高效复合,可使纳米氧化钌具有更好的导电性,从而实现更好的催化性能。鉴于此,论文采用反应沉淀法制备纳米氧化钌粉体和分散体,以及纳米氧化钌-氮掺杂碳纳米管复合材料,进一步对纳米氧化钌-氮掺杂碳纳米管复合材料在电解水析氧反应的催化性能进行研究。主要研究内容和结果如下:1、采用超重力反应沉淀法结合水热制备纳米氧化钌粉体。重点考察了溶液pH、水热温度、旋转床转速以及进料流量等工艺参数对纳米氧化钌颗粒尺寸、形貌和分散性等的影响规律,确定了较佳工艺条件:溶液pH为9~10,陈化时间3~5 h,水热温度160℃,水热时间12 h,旋转床转速800 rpm,进料流量300 mL·in-1。所得纳米氧化钌粉体颗粒平均尺寸1.4 nm,颗粒呈球形,为金红石晶型结构,结合水含量为0.57个,比表面积为208 m2·g-1。2、采用反应沉淀法结合表面改性制备纳米氧化钌分散体。考察了改性剂质量添加比、改性pH、水醇比以及陈化温度等各个工艺条件对分散体分散性的影响,得到较优工艺条件:改性剂质量添加比为30%,改性pH为1,分散液的水醇比为1:2。所得纳米氧化钌分散体颗粒平均尺寸为1.2 nm,颗粒形貌为球形,其分散稳定性较好,放置12个月不发生沉降。3、采用反应沉淀法结合煅烧原位负载制备纳米氧化钌-氮掺杂碳纳米管复合材料。考察了添加比、煅烧温度以及煅烧时间等工艺条件对复合材料复合效果、氧化钌颗粒尺寸以及其OER催化性能的影响,得到较佳工艺条件:三氯化钌与氮掺杂碳纳米管添加比为1:2,锻烧温度300 ℃,椴烧时间24 h。所得纳米氧化钌-氮掺杂碳纳米管复合材料复合较好,负载的纳米氧化钌平均尺寸为2.4 nm。其起始过电位为179 mV,在电流密度为10 mA·cm-1时过电位为303 mV,具有较高的OER催化性能。
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