【摘 要】
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化石燃料和其他一些不可再生资源的大规模使用带来了全球性的能源危机与环境问题,寻找清洁的、可持续的替代能源已经是社会快速发展的迫切需求,也引来了研究者的广泛关注。因此,如何有效地开发利用太阳能等可再生能源在解决能源短缺方面非常有前景。其中,光催化技术在水分解制氢、二氧化碳还原等领域中的应用一直被认为是解决环境问题的一种举措。然而,在大多数情况下,主要以含有毒且昂贵的牺牲剂的半反应为主,并且由于半反应
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化石燃料和其他一些不可再生资源的大规模使用带来了全球性的能源危机与环境问题,寻找清洁的、可持续的替代能源已经是社会快速发展的迫切需求,也引来了研究者的广泛关注。因此,如何有效地开发利用太阳能等可再生能源在解决能源短缺方面非常有前景。其中,光催化技术在水分解制氢、二氧化碳还原等领域中的应用一直被认为是解决环境问题的一种举措。然而,在大多数情况下,主要以含有毒且昂贵的牺牲剂的半反应为主,并且由于半反应迟钝的动力学使得整个光催化进程受到抑制,加剧了光催化的成本。另外,半导体、金属-有机框架（Metal-Organic Frameworks,MOFs）材料由于本身优良的性质,已被广泛应用到光催化等多种领域。基于以上几点,我们选择了基于Cd S半导体的复合材料（Cd S@Mo S2、Cd S/MIL-53（Fe））用于光催化产氢以及选择性氧化苯甲醇的耦合反应中。由于薄膜可以解决光散射、易团聚以及回收性差等缺陷,我们也成功制备了锆基金属-有机框架薄膜并将其应用到光催化二氧化碳全还原反应中。具体工作如下:1.构建一种异质结催化剂Cd S@Mo S2,并实现了可见光驱动下的高效产氢耦合苯甲醇氧化,同时得到两种高附加值的产物。其中,Cd S@Mo S2氢气的产量远远高于Cd S纳米棒,同时氧化产物苯甲醛的选择性达到了99%。通过扫描电子显微镜（SEM）和透射电子显微镜（TEM）图像表征,证明了Cd S和Mo S2之间形成了p-n异质结构。此外,我们提出了光生电荷转移和分离的机理,并通过电化学表征进行了验证。结果表明,Cd S@Mo S2异质结采用Z型的电荷传递机制,提高了电荷分离和转移效率,从而使光催化活性得到极大的提升。2.成功合成Cd S装饰金属-有机骨架复合材料（Cd S/MIL-53（Fe））,并用于产氢耦合苯甲醇氧化的反应中。结果发现,在可见光照射下表现出高的产氢活性和高选择性的苯甲醛,远远超过了MOF和Cd S的单一材料。荧光（PL）、光电流和电化学阻抗谱（EIS）表明,Cd S/MOF复合材料具有更快的电荷转移以及抑制光生电荷的复合,最终提高光催化活性。同时,利用莫特-肖特基表征以及分析提出了Cd S/MOF复合材料在光催化耦合中的反应机理。3.利用简单的水热法以PET纤维作为基底成功制备了PET@NH2-Ui O-66膜,并研究了MOF薄膜在纯水体系下可见光驱动的光催化CO2全还原。由于MOF粉末易于团聚、容易产生光散射且回收性差等缺点限制了其在光催化中的应用,而薄膜催化可以很好的解决这一缺陷。光催化结果表明,PET@NH2-Ui O-66膜具有优异的光催化活性,其重复使用性能优于NH2-Ui O-66粉体。
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