【摘 要】
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金属薄膜具有与块体材料不同的介电响应、表面等离极化激元(SPP)和较强的光吸收能力,使得它们在各种光电器件的设计和制造中成为首选材料。其中,厚度低至原子厚的贵金属薄膜具有优越的光吸收能力和导电特性,尤其是在它们和介质交界面处激发的SPP可以更好地捕获光子并产生巨大的载流子,使其在提高太阳能电池的光电转换效率、设计近红外波段的光电探测器和基于SPP的传感器等方面表现出优异的性质。但贵金属薄膜的光电性
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金属薄膜具有与块体材料不同的介电响应、表面等离极化激元(SPP)和较强的光吸收能力,使得它们在各种光电器件的设计和制造中成为首选材料。其中,厚度低至原子厚的贵金属薄膜具有优越的光吸收能力和导电特性,尤其是在它们和介质交界面处激发的SPP可以更好地捕获光子并产生巨大的载流子,使其在提高太阳能电池的光电转换效率、设计近红外波段的光电探测器和基于SPP的传感器等方面表现出优异的性质。但贵金属薄膜的光电性质和热载流子性质以及这些性质如何依赖于原子层数还有待进一步探索。因此,本论文基于第一性原理计算系统地研究了贵金属Au(111)薄膜的光电响应、SPP、热载流子输运性质和电导率,以及它们对薄膜原子层数的依赖性。本论文主要的研究内容和结果如下:(1)明确地量化分析了带间电子直接跃迁、声子辅助的电子跃迁和Drude电阻损耗在特定入射光能量范围内对不同原子层数Au(111)薄膜的介电响应、SPP非辐射衰减的贡献,以及Au(111)薄膜与不同电介质界面处SPP的性质和光吸收能力对原子层数的依赖性。结果表明Au(111)薄膜的带间电子跃迁过程和光吸收能力优于块体Au。此外,增加原子层数可以明显优化Au(111)薄膜的带间电子跃迁过程和光吸收能力,而SPP的衰减、有限传播长度和约束程度在不同原子层Au(111)薄膜中情况不同。特别地,Au(111)薄膜/Si O2界面处SPP的约束程度强于Au(111)薄膜/空气界面。这些结果在设计和制造光电器件时对金属薄膜及相应厚度的选择提供了理论指导。(2)预测了不同层数Au(111)薄膜中带间电子直接跃迁主导的热载流子的能量分布、电子和声子散射作用下的热载流子的传输特性。结果表明,Au(111)薄膜中高能热空穴的能量分布在给定的入射光能量范围内保持稳定,而产生效率随着原子层数增加显著增加。此外,Au(111)薄膜中高能热电子的传输特性优于高能热空穴,同时增加Au(111)薄膜的原子层数可以优化热载流子的传输特性。上述研究结果提供了在纳米级上表面等离激元非辐射衰减产生的热载流子传输和对其收集利用的见解。(3)研究了不同原子层数Au(111)薄膜的电导率随温度变化情况。通过传输加权Eliashberg谱函数计算了Au(111)薄膜的传输常数以及500 K温度内的电导率,结果表明Au(111)薄膜的电导率大于块体Au,且电导率与电子和声子的耦合强度成反比。此外,1层Au(111)薄膜相比于2~5层有更好的导电性能,该研究结果对于金属薄膜在太阳能电池和光电器件等领域中的应用提供了建议。
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