【摘 要】
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随着排放法规对天然气发动机的污染物控制提出更高的要求,当量比燃烧结合三效催化剂(TWC)成为当前天然气发动机实现超低排放的主要技术路线。虽然三效催化剂在传统汽油车后处理系统已得到了广泛的应用,但天然气发动机与汽油机排放特性具有明显的差异,迫切需要开发新型的天然气发动机专用三效催化剂,这要求对催化剂表面污染物净化机理进行深入的研究。此外三效催化剂表面次生污染物N2O和NH3的生成受到广泛的关注,对其
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随着排放法规对天然气发动机的污染物控制提出更高的要求,当量比燃烧结合三效催化剂(TWC)成为当前天然气发动机实现超低排放的主要技术路线。虽然三效催化剂在传统汽油车后处理系统已得到了广泛的应用,但天然气发动机与汽油机排放特性具有明显的差异,迫切需要开发新型的天然气发动机专用三效催化剂,这要求对催化剂表面污染物净化机理进行深入的研究。此外三效催化剂表面次生污染物N2O和NH3的生成受到广泛的关注,对其生成机理的研究也是重中之重。本文对天然气发动机TWC表面CO-H2的共同氧化机理展开研究,并在此基础上研究CO、H2还原NO的机理,重点关注了此过程中次生污染物N2O和NH3的生成特性和机理。建立了Pt催化剂表面CO-H2共同氧化体系详细反应机理,该机理包括6种气相物种、10种表面物种、38个基元反应步。利用该机理建立基元反应动力学模型,可以准确的拟合试验结果。结合当量比燃烧天然气发动机排放特性,分别对CO和H2在还原性气氛、氧化性气氛和化学计量比气氛中的氧化特性进行研究,并通过覆盖度分析和敏感性分析探讨CO-H2共同氧化体系的反应路径。结果表明,低温条件下Pt催化剂表面CO(s)和OH(s)反应生成CO2(s)和COOH(s)是CO氧化的主要反应路径,这是CO-H2共同氧化体系中H2对CO氧化的促进作用以及CO抑制H2氧化的主要反应机理。高温条件下,氧化还原气氛对CO的氧化反应路径具有显著影响,在还原性气氛和化学计量比气氛中CO氧化仍然主要通过CO(s)和OH(s)的反应进行,而在氧化性气氛中CO(s)和O(s)的反应成为主要的氧化路径。在CO-H2共同氧化体系机理的基础上,建立了Pt催化剂表面NO/CO/H2体系的详细反应机理,包括12种气相物种、18种表面物种、67个基元反应步。机理模型可以定量的拟合NO/CO、NO/H2、NO/CO/H2反应的试验结果,验证了机理的准确性。利用模型预测了还原性气氛、氧化性气氛和化学计量比气氛中NO还原产物的生成特性和选择性,结果表明进气条件的氧化还原气氛对NH3和N2O的选择性具有显著的影响,此外进气中H2/CO对NH3的生成选择性具有显著的影响。通过敏感性分析发现低温条件下NO还原过程的速控步为NO(s)解离反应,但在表面存在吸附态氢原子条件下可以通过NO(s)+H(s)→N(s)+OH(s)、NO(s)+H(s)→NH(s)+O(s)两个反应促进NO还原过程起燃温度降低,且NO(s)+H(s)→NH(s)+O(s)反应导致低温下NH3具有很高选择性,同时也是H2/CO影响NH3生成选择性的重要机理。
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