【摘 要】
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有机非线性光学材料因其低廉的成本、多变的结构、大的非线性极化率和快速的非线性响应等特点,具有重要的非线性光学应用潜在价值。有机材料的超快光学非线性响应以及光物理特性与材料的分子结构有直接的密切关联。含有苯并噻唑的杂环化合物因其具有良好的光、热和化学稳定性以及优秀的光学非线性性质,是潜在的具有广阔非线性光学应用前景的一类有机化合物,近年来引起了研究者广泛的兴趣和关注。但是,之前的文献报道偏重于这类化
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有机非线性光学材料因其低廉的成本、多变的结构、大的非线性极化率和快速的非线性响应等特点,具有重要的非线性光学应用潜在价值。有机材料的超快光学非线性响应以及光物理特性与材料的分子结构有直接的密切关联。含有苯并噻唑的杂环化合物因其具有良好的光、热和化学稳定性以及优秀的光学非线性性质,是潜在的具有广阔非线性光学应用前景的一类有机化合物,近年来引起了研究者广泛的兴趣和关注。但是,之前的文献报道偏重于这类化合物的化学合成和理论计算以及二阶非线性光学性质的研究,而对其三阶非线性光学现象和动力学的实验及机制研究仍较为缺乏。本论文中,利用超快的可调谐激光光源,通过Z-扫描技术和时间分辨的光谱技术,研究了一系列不同结构的苯并噻唑衍生物的超快光学非线性及其动力学,对微观的分子结构与宏观的光学非线性响应之间的关系进行了探究。开展的研究工作包括以下几个部分:研究了给体不同的苯并噻唑盐在飞秒和皮秒时域的非线性光学响应的转换。通过Z-扫描技术测量得出材料在飞秒和皮秒脉宽下的非线性吸收和折射系数、三阶非线性极化率、分子二阶超极化率。通过瞬态吸收谱研究了材料的超快动力学过程,发现皮秒量级的快速能量转移导致了飞秒和皮秒脉宽下不同的非线性响应,并拟合得出能量转移时间常数、电荷转移时间常数和电荷转移态的寿命。对比研究了中性苯并噻唑衍生物和对应的离子型苯并噻唑盐的非线性性质。通过多波长的Z-扫描测量,得出两种材料具有不同波长范围的宽带反饱和吸收特性。通过瞬态吸收谱比较分析了两种材料的激发态动力学过程中局域态和电荷转移态吸收的转换。此外,也研究了不同的溶剂对两个化合物非线性性质的影响。通过对一系列具有相同骨架,在苯并噻唑基团上连接有不同取代基的苯并噻唑衍生物的光学实验测量,探究了不同取代基对苯并噻唑衍生物的线性吸收、荧光发射、非线性吸收、激发态动力学响应等光物理特性的调控作用,并且进一步研究了这一系列化合物的宽带反饱和吸收性质以及作为宽带光限幅材料的优良特性。利用Z-扫描技术研究了含有噻吩杂环的苯并噻唑碘盐的光学非线性吸收和折射的性质,结果显示,样品的非线性品质因子大于1;通过简并的相位物体泵浦探测技术分析了其非线性光学响应的机制为同一激发态的吸收和折射,其非线性吸收和折射具有一致的快速响应速率,具有作为全光开关材料的优良性能。同时探讨了多杂环基团对分子非线性性能的影响。
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