论文部分内容阅读
氢能作为一种清洁能源已经越来越引起社会的广泛关注,而质子交换膜水电解技术作为一种无污染的,环保的制氢方式也越来越受到人们的青睐。然而高的过电位和强酸性环境导致阳极催化剂成为制约质子交换膜水电解技术发展的关键技术之一。IrO2以其高的催化活性成为质子交换膜水电解的应用广泛的析氧催化剂。本文以Ti为基体,采用加热分解法,分别以IrO2,TaIr二元氧化物,以及IrRu二元氧化物为催化剂制备Ti基氧化物催化剂,对催化剂的制备温度和元素掺杂量对氧化物催化剂的影响进行了初步的探索。
实验证明:采用加热分解法的最佳制备温度为450℃。加入新的元素可以显著改善一元催化剂的析氧活性,Ir与Ta的最佳比例为7∶3,而Ir与Ru的最佳比例为6∶4。总体而言,Ir0.6Ru0.4O2/Ti的析氧电催化活性最高,载量为5mg时,1000mA·cm-2下,析氧电位仅为1.49V(vs.SCE)。
Ir0.7Ta0.3O2/Ti电极、Ir0.6Ru0.4O2/Ti电极与IrO2/Ti电极在酸性溶液中析氧极化曲线极为相似,但前两者在低过电位下的Tafel斜率相近且稍小于理论值60mVdec-1,而IrO2/Ti电极表面的析氧Tafel斜率略高于该值;在高过电位下,Ir0.7Ta0.3O2/Ti电极、Ir0.6Ru0.4O2/Ti电极均呈现多Tafel区。
IrO2/Ti电极在酸性溶液中的阻抗行为可用等效电路L1CPE2R1(R2CPE2)表示,而Ir0.7Ta0.3O2/Ti电极、Ir0.6Ru0.4O2/Ti电极在酸性溶液中的阻抗行为均可用L1(R1CPE1)(R2CPE2)R3表示,两电极在酸性溶液中的析氧电化学阻抗行为极为相似。随着测试电位的升高,溶液电阻基本保持稳定;但涂层电阻和反应电阻均随测试电压的升高不断降低。