本文以傅里叶变换红外光谱仪(FTIR)、差示扫描量热仪(DSC)、广角X射线衍射仪(WAXD)和偏光显微镜(POM)等作为主要结构表征手段,研究了聚乳酸(PLA)的多晶型及结晶度对其物理机械性能与老化行为的影响。通过结晶温度的调控,制备了具有不同结晶度的PLAα晶型和α’晶型的样品,并采集了这一系列样品的红外光谱数据。经与DSC及WAXD方法所计算的结晶度对比,我们建立了PLA两种晶型结晶度定量计算的红外光谱法。该方法的建立考虑了结晶温度对PLA晶型的影响,对前人提出的红外光谱法计算PLA结晶度公式进行了修正。在PLA晶型及结晶度调控手段建立的基础上,进一步考察了不同晶型PLA样品的力学性能。数据显示随着结晶度的提高,α晶型和α’晶型样品拉伸强度和弯曲强度有增加的趋势。a’晶型样品由于其结构松散,使其断裂伸长率要大于α晶型样品,其结晶度适中的样品显示出最大断裂伸长率。研究PLA多晶型结构对物理老化的影响时发现,球晶间非晶相的物理老化行为与完全非晶样品一致,球晶内非晶相表现出受限状态的物理老化行为。并且α’晶型球晶内的非晶相可能存在两种受限情况。最后,我们尝试使用擦膜法制备了分子链高度取向的PLA薄膜,并用FTIR和WAXD进行了结构表征,初步研究表明,该法制备的高取向PLA薄膜的结构有序程度介于三维有序晶体与非晶相之间,应为一种亚稳相结构。