【摘 要】
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金属纳米粒子由于具有独特的催化活性和良好的导电性,已被广泛地应用于催化、储能、传感等领域。然而,金属纳米粒子在使用过程中易团聚而形成更大的粒子,导致催化活性下降。并且金属纳米粒子缺少三维立体结构,导致电解质传递受阻以及粒子间不能产生相互的协同作用,这些极大地限制了金属纳米粒子的应用。近年来,金属与石墨烯的复合实现了纳米粒子分散性的提高以及三维高速导电网络的形成。但是,金属与石墨烯之间缺乏强的相互作
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金属纳米粒子由于具有独特的催化活性和良好的导电性,已被广泛地应用于催化、储能、传感等领域。然而,金属纳米粒子在使用过程中易团聚而形成更大的粒子,导致催化活性下降。并且金属纳米粒子缺少三维立体结构,导致电解质传递受阻以及粒子间不能产生相互的协同作用,这些极大地限制了金属纳米粒子的应用。近年来,金属与石墨烯的复合实现了纳米粒子分散性的提高以及三维高速导电网络的形成。但是,金属与石墨烯之间缺乏强的相互作用和存在很大的能级差异,导致复合材料的分散性差以及金属和石墨烯之间电子/能量传递速率慢。因此,开展功能化石墨烯量子点调控制备金属复合物具有重要的现实意义。课题围绕:增加高指数晶面暴露、构建稳定三维结构、提高金属在石墨烯片上的分散性和加快两者之间的电子/能量转移以及拓展应用领域的研究目标,开展功能化石墨烯量子点调控制备金属复合物的研究,实现金属复合物催化性能的显著提升。利用功能化石墨烯量子点对晶体生长的调节作用,实现更多高指数晶面暴露。采用组氨酸功能化的石墨烯量子点（His-GQD）作为螯合剂、稳定剂和形貌调控剂制备多面体His-GQD-Ag复合物。研究表明,多面体His-GQD-Ag带来更多高指数晶面暴露,从而表现出高的类氧化酶活性,已成功应用于D-青霉胺的高灵敏比色测定,检出限达到3.4×10-2μmol L-1。利用功能化石墨烯量子点带有的多功能团与金属纳米粒子之间的配位和自组装,实现稳定三维结构的构建。采用天冬氨酸-精氨酸功能化的石墨烯量子点（Asp-Arg-GQD）作为还原剂、稳定剂和交联剂制备三维结构的Asp-Arg-GQD-Ru复合物。研究表明,三维结构的Asp-Arg-GQD-Ru增强了不同Ru粒子之间的联系,从而表现出高的稳定性和电催化活性,已成功应用于多菌灵的高灵敏电化学测定,检出限达到4.0×10-3μmol L-1。利用功能化石墨烯量子点的π-π堆积、配位和半导体性质,实现三维、高分散和肖特基异质结的石墨烯-石墨烯量子点-金属复合物的制备。研究表明,金属在石墨烯片上的小尺寸和高分散性带来更多活性位点的暴露,从而表现出高的催化活性。同时,异质结的形成加快了电子/能量的传递速率,进一步提高了复合物的催化活性。制备的G-His-GQD-Ag用于电化学测定啶虫脒,检出限达到4.0×10-17 mol L-1。制备的G-His-GQD-AgNi用于比色法测定马拉硫磷,检出限达到3.1 ng m L-1。利用石墨烯-石墨烯量子点-金属复合物与温敏和自修复材料结合,实现应用领域的拓展。采用G-His-GQD-Pd和聚（N-异丙基丙烯酰胺）（PNIPAM）结合制备具有温度响应功能的复合膜,构建温控开关型电化学传感器用于4-硝基苯酚的高灵敏测定,检出限达到0.10μmol L-1。采用G-His-GQD-Ag、PNIPAM和聚离子液体结合制备具有自修复和温度响应功能的复合膜,构建智能温控开关型电化学传感器用于氯霉素的高灵敏测定,检出限达到7.3×10-3μmol L-1。
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