近地层O3浓度升高对PAHs在土壤—植物系统中分配和归趋的影响

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多环芳烃(PAHs)广泛存在于环境中,是具有三致效应的持久性有机污染物。环境中的PAHs通过大气干湿沉降富集在土壤中,而后被土壤颗粒吸附,进而在土壤-植物系统中迁移转化。近地层臭氧(03)主要是由氮氧化物(NOx)与挥发性有机化合物(VOCs)等经光化学反应产生的二次污染物。O3浓度升高抑制植物生长,并引起土壤理化性质的改变。随着化石燃料的大量燃烧,土壤PAHs污染日趋严重,大气O3浓度日趋升高,O3对土壤-植物系统的生态效应和PAHs在土壤-植物系统中的迁移转化过程及其生态风险已成为国内外生态学和环境科学领域广泛关注的热点问题。本研究采取野外开顶式气室(OTC)臭氧熏蒸实验和盆栽试验法,选取菲和芘作为PAHs目标污染物,以大豆和白蜡作为试验对象,通过分析土壤-植物系统中植物生物量的变化、植物对土壤中PAHs的吸收累积以及土壤中PAHs的迁移降解,揭示近地层O3浓度升高条件下PAHs(菲和芘)在土壤-植物系统中的分配和归趋特征。并进一步探究O3浓度升高条件下土壤环境特性的变化,评价土壤微生物动态的臭氧剂量响应关系。论文取得以下研究成果:(1)O3浓度升高导致大豆产量大幅降低,造成大豆籽粒中PAHs浓度升高,影响大豆的质量和食品安全。并且,O3浓度升高抑制了白蜡树种的生长,加剧了PAHs在白蜡树种体内的富集。(2)与环境大气相比,O3浓度升高造成大豆籽粒中菲和芘的浓度升高5~8倍,土壤残留的菲浓度呈现出在低浓度O3下降低,高浓度O3下升高的趋势。大豆叶片和茎的菲含量呈现在低浓度O3下降低,高浓度O3下升高的趋势,其余各器官菲含量及植株总菲含量显著降低。与菲浓度的变化趋势相反,豆荚、叶片及土壤残留的芘浓度呈现出在低浓度O3下升高,高浓度O3下降低的趋势。根和茎及植株总芘含量显著降低。在土壤-大豆系统中,菲主要分布在根系和叶片中,芘主要分布在根系和土壤中。与低浓度O3处理相比,O3浓度升高下菲在叶片中占比增大,在根系中占比减小。同样,O3浓度升高使得芘在土壤中占比增大,在根系中占比减小,抑制了根系对芘的吸收;菲和芘在大豆籽粒中的分配占比均有所减小。(3)O3浓度升高增强了 PAHs在白蜡体内的富集,造成白蜡根中的菲浓度显著升高,茎叶中的芘浓度显著升高。在低剂量土壤PAHs污染条件下,O3浓度升高对PAHs在白蜡各器官间富集程度影响较大。其中,O3升高引起白蜡根中菲、芘含量和植株总菲、芘含量下降,而茎叶中芘含量升高。未种植植物盆土中残留的菲、芘浓度均高于种植植物盆土,证明植物促进了土壤中PAHs的降解。(4)O3浓度升高也可通过植物介导影响土壤过程,引起土壤微生物量减少,分别抑制和促进了土壤中CO2和N2O温室气体的排放。并且O3浓度升高对土壤微生物性质的负面影响随着处理时间的延长具有累积效应。O3暴露或吸收的累积抑制了土壤有机碳、氨氮、羟胺还原酶活性,促进了硝酸盐氮、硝酸盐还原酶活性。氨氮含量和亚硝酸盐还原酶活性对累积臭氧胁迫表现出一定的适应性和自我调节响应。本文研究着重探讨O3浓度升高条件下PAHs在土壤-植物系统的分配和迁移特征,揭示了东北大豆和温带森林树种白蜡各个器官菲和芘含量和分配;并且深入探讨了O3对根系和土壤理化性质及微生物活性等的影响,完善了O3浓度升高对地下生态系统的影响研究。本研究对于阐明O3污染背景下PAHs在植物-土壤中的分布规律和污染水平及植物体内的富集特征具有重要意义,为开展相关的生态风险评价提供了重要数据支撑。
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