自然铜煅淬过程中矿相特征及化学成分变化规律研究

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自然铜(Pyritum),为硫化物类矿物黄铁矿族黄铁矿(FeS2),辛,平,归肝经,有散瘀止痛、续筋接骨之功效,临床多使用其煅制品。本论文从中药学角度出发,结合应用矿物学知识和现代仪器分析技术,以炮制温度、炮制时间、醋淬次数为变量设计单因素变量实验,系统分析了自然铜炮制过程中物相变化和元素变化规律,旨在为探讨自然铜的炮制内涵和煅淬后的药效物质基础提供科学依据。首先设计单因素考察方案进行炮制品的制备,以自然铜煅制温度(A)、煅制时间(B)、醋淬次数(C)作为考察因素,A、B因素各选4个水平,C因素2个水平。待所有样品制备完,采用重铬酸钾滴定法测定样品中含铁量进行初步的质量评价,结果所有自然铜样品滴定铁含量范围为43.92%-56.97%,说明自然铜的主元素为铁,为下一步进行物相变化、化学成分变化的研究奠定基础。采用X射线衍射(XRD)、傅里叶变换红外光谱(FTIR)及扫描电镜分析(SEM)等技术对自然铜炮制过程中物相及矿相显微结构的变化规律进行探索。XRD结果表明,自然铜的物相变化规律为,自然铜生品中物相为FeS2,在煅制温度为400℃时,自然铜由物相FeS2被氧化为以Fe2O3为主伴随分解成少量Fe7S8;煅制温度高于500℃,FeS2则首先主要转化为Fe7S8,再逐渐被氧化为Fe2O3和Fe304。根据以上XRD检测结果,实验选取6个物相转变较明显的炮制品进行FTIR红外分析,FTIR结果显示的所选取的6个炮制品的主物相组成和XRD测定结果一致;SEM电镜结果表明,自然铜生品粉末扫描电镜分析结果表明,生品显微颗粒较大,棱角明显,煅淬后粉末棱角和粒径大小显著下降。为了系统的探讨自然铜炮制过程中元素含量及元素形态的变化,采用电感耦合等离子原子发射光谱法(ICP-OES)对自然铜不同炮制品粉末及水煎液中微量元素含量及形态进行研究。结果表明,自然铜粉末中Fe元素随着煅制温度升高呈上升趋势,Zn、Mn元素在粉末中含量随着炮制品煅制温度升高也有不同程度的变化,当煅制温度为400℃和500℃且炮制时间较短时,Zn、Mn元素在粉末中含量较生品降低,在炮制温度高于600℃或在400℃、500℃且炮制时间较长时,Zn、Mn元素在粉末中含量升高。有害元素As在煅制温度高于600℃的炮制品中显著降低,有害元素Pb含量几乎不会随着温度升高而变化。随着煅制温度升高,自然铜水煎液中铁元素含量也随着升高,在煅制温度高于500℃时,自然铜水煎液中总铁和亚铁含量受醋淬次数影响较大;煅制温度升高,样品水煎液微量元素Mn、Zn也随着升高,随着煅制温度升高至800℃,有害元素As元素在水煎液中先升高后下降,煅制使Pb元素在部分水煎液中溶出升高。为了了解自然铜不同炮制品的磁性变化和样品中磁性矿物含量,采用矢量振动样品磁强计测定不同炮制品的磁性,结果发现,随着煅制温度升高、时间延长和醋淬次数增加,自然铜炮制品的磁性逐渐增大。
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