【摘 要】
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本论文立足于本小组以双齿含氮化合物为配体的Pd（Ⅱ）催化亲核共轭加成反应研究,及近两年来其非均相催化应用的研究基础,探究了基于共价有机框架材料（COFs）的钯/铜催化反应。主要工作分为以下两部分:1.基于共价有机框架材料（COFs）的Pd（Ⅱ）催化芳基硼酸对α,β-不饱和羧酸的共轭加成反应本部分阐述了由[2,2’-联吡啶]-5,5’-二胺（Bpy）和1,3,5-三甲酰基间苯三酚（Tp）通过机械化学
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本论文立足于本小组以双齿含氮化合物为配体的Pd（Ⅱ）催化亲核共轭加成反应研究,及近两年来其非均相催化应用的研究基础,探究了基于共价有机框架材料（COFs）的钯/铜催化反应。主要工作分为以下两部分:1.基于共价有机框架材料（COFs）的Pd（Ⅱ）催化芳基硼酸对α,β-不饱和羧酸的共轭加成反应本部分阐述了由[2,2’-联吡啶]-5,5’-二胺（Bpy）和1,3,5-三甲酰基间苯三酚（Tp）通过机械化学法结合溶剂重整法合成的规整共价有机框架材料与Pd（Ⅱ）配位得到Pd（Ⅱ）@COF,用于在水性介质中（水/丙酮=1:1）催化芳基硼酸对低反应活性的α,β-不饱和羧酸的共轭加成反应。大多数底物的收率中等至良好,部分底物产率可达90%以上。对催化剂可循环性的研究表明,该催化剂在前四个循环中收率大于80%,实现了较好的可循环利用。除了对于COFs材料进行完整的表征,我们还运用XPS对催化剂循环使用过程中失活的反应机制进行了探究,给出了合理解释。这项研究拓宽了 COFs负载催化的应用,并为Pd（Ⅱ）催化提供了新的发展领域。2.基于共价有机框架（COFs）的Cu催化聚合反应本部分阐述了由[2,2’-联吡啶]-5,5’-二胺（Bpy）和1,3,5-三甲酰基间苯三酚（Tp）通过机械化学法合成的共价有机框架材料与Cu进行配位后,实现了 COFs材料参与的甲基丙烯酸甲酯的聚合反应,单体转化率可达75%。凝胶色谱（GPC）分析显示聚甲基丙烯酸甲酯的多分散指数（PDI）为1.18,数均分子量为20,900Da。其聚合产物的立构规整性通过核磁进行了表征。另外考察了 Cu（Ⅱ）配位的共价有机框架材料（Cu（Ⅱ）@COF）催化苯乙烯（St）和甲基丙烯酸正丁酯（BMA）的聚合反应。此研究发展了一类少有报道的COFs材料参与的聚合反应,扩展了其在高分子聚合反应方向上的应用。
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