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水煤气变换反应(WGS:CO + H2O(?)CO2 + H2,△H298K = 41.1 kJ mol-1)是重要的化学工业过程,在氨合成、费托合成和甲醇合成等有广泛的应用。铜是水煤气变换的活性金属组分之一,但是金属铜颗粒容易发生烧结导致活性下降。因此,亟待开发高分散度和高稳定性的Cu基水煤气变换催化剂。本文以类水滑石为前驱体制备了各种负载型Cu基水煤气变换催化剂,合成具有高度分散的铜催化剂且在WGS反应中具有良好的活性和稳定性。通过共沉淀法合成了一系列不同组成的类水滑石前驱体,经焙烧还原后制得高分散Cu基催化剂,采用ICP、N2物理吸附、TG、XRD、SEM、TEM、H2-TPR和N2O化学吸附等手段表征,并在常压固定床反应器评价催化剂的WGS活性和稳定性。主要结论如下:(1)将 30%Cu/Al LDH、30%Cu/Mg3Al LDH、30%Cu/Zn3Al LDH 和 30%Cu/Zn3Cr LDH经焙烧还原制备不同载体负载的Cu催化剂。结果表明:类水滑石前驱体经焙烧还原后得到晶粒尺寸小的Cu纳米颗粒,特别是30%Cu/Mg3Al LDH,这可归因于Mg(Cu,Al)O固溶体中高分散的Cu2+颗粒的还原。催化剂活性顺序为:30%Cu/Mg3Al～30%Cu/Zn3Al>30%Cu/Zn3Cr>30%Cu/Al。30%Cu/Mg3Al 催化剂的高活性可归因于高的Cud表面积和Cu分散度;而30%Cu/Zn3Al催化剂的高活性可归因于Cu和ZnO间存在相互作用。(2)通过调变Cu-Mg-Al LDHs组成,合成不同铜含量(10-40 wt%)和不同(Cu2+ +Mg2+)/Al3+摩尔比(1～4)的催化剂。结果表明:Cu-Mg-Al LDHs焙烧后形成Mg(Cu,Al)O混合金属氧化物,Cu2+与Al3+进入MgO结构中形成固溶体;Mg(Cu,Al)O还原后得到高分散且均匀的铜金属颗粒。不同的化学组成中Cu分散度为22-78%、铜纳米颗粒为1.5-5.0 mn。Cu-Mg-Al催化剂的WGS活性随着CuO表面积的增大而增加,30%Cu/Mg2Al催化剂具有最高的CuO表面积和活性。30%Cu/Mg2Al催化剂的活性、热稳定性和长期稳定性比商业Cu/ZnO/Al2O3催化剂好。反应后的催化剂表征表明铜纳米颗粒仍保持高度分散的状态,表明Mg(Al)O负载Cu纳米颗粒具有较好的稳定性和抗烧结能力。(3)通过调变Cu-Zn-Al LDHs组成,合成不同铜含量(10～40 wt%)和不同(Cu2+ +Zn2+)/Al3+摩尔比(0.5-4)的催化剂。结果表明:Cu-Zn-AlLDHs焙烧后形成CuO、ZnO或ZnA1204;不同的化学组成中Cu分散度为22-48%、铜纳米颗粒为2.0-6.0 nm。Cu-Zn-Al催化剂的WGS活性随着CuO表面积的增大而增加,30%Cu/Zn1Al催化剂具有最高的Cu0表面积和活性。30%Cu/Zn1Al催化剂的活性、热稳定性和长期稳定性比商业Cu/ZnO/Al2O3催化剂和30%Cu/Mg2Al催化剂好。