碳氮键的生成反应是现代有机合成方法学中的一个重要领域。通过碳氮键的生成可以制备胺及其衍生物、含氮杂环等,它们很多是具有生物、药用活性的化合物以及一些重要中间体。由于产物的重要价值,碳氮键的生成反应突显其重要性,近年来一直是合成工作者的研究热点。同时,随着“绿色化学”的呼声逐渐增高,人们越来越多得关注在绿色条件下进行有机反应。本论文研究了以重排、缩合反应生成碳氮键,同时对所研究的反应的绿色方法进行了探讨,主要内容和结果如下：1.研究了硫(氧)代杂环二级苯甲酰胺在金属氢化物的作用下发生还原重排反应生成C-N键以得到杂环胺,该类杂环胺是一类具有生物活性的重要化合物,在药物以及杀虫剂研究中应用很广。论文从受体结构及金属氢化物的变化探讨了反应的新颖性、适用性及其机理。本项工作开创了一条合成杂环胺化合物的绿色新途径,在还原条件下进行胺化有效地抑制了胺的氧化,在重排条件下得到杂环胺与2-巯(羟)基苄醇体现了反应的原子经济性；同时首次研究了创新的负氢驱动的酰胺还原重排的机理。2.发明了两种绿色高效的途径以合成吡唑杂环、二氮杂鎓与酰基化烯胺,其中吡唑杂环与二氮杂鎓是两类具有生物、药用活性的重要杂环,酰基化烯胺是多种具生物、药用活性的重要杂环的合成子。(1)、室温下、纯水中,在催化量的可循环使用的无机催化剂杂多酸H3PW12040的作用下,由肼、邻苯二胺及一级胺与各种1,3-二羰基化合物进行缩合反应生成相应的C-N键。(2)、室温、无溶剂条件下在可循环使用的催化剂固体酸Si02/H2S04的作用下,由肼、邻苯二胺及一级胺与各种1,3-二羰基化合物进行缩合反应生成相应的C-N键。两类方法突出的优点在于：纯水作溶剂或无溶剂反应条件经济、安全且环保；实验过程简单；反应条件温和；产物产率高、区域及立体选择性好；催化剂用量为催化量,且可以循环使用。3.发明了一种绿色高效的途径以合成β-胺基羰基化合物与β-胺基氰基化合物,这两类化合物具有广泛的生物与药用活性。室温下、纯水中,在催化量的可循环使用的无机催化剂杂多酸H3PW12O40的作用下,由苄胺、脂肪胺及芳香胺对α,β-不饱和羰基化合物或α,β-不饱和氰基化合物进行碳氮Michael加成生成相应的C-N键。该法突出的优点为：纯水作溶剂既经济、安全且环保；反应条件温和；产物产率高；催化剂用量为催化量,且可以循环使用；本法适用的底物范围较广,尤其芳胺也能成功参与碳氮Michael加成。