【摘 要】
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水污染问题日益严峻,要满足人们日益增长的水质、水量需求,需要在常规给水处理工艺基础上增设深度处理,饮用水处理技术势必要走上一个新台阶。非均相催化臭氧氧化技术以其催
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水污染问题日益严峻,要满足人们日益增长的水质、水量需求,需要在常规给水处理工艺基础上增设深度处理,饮用水处理技术势必要走上一个新台阶。非均相催化臭氧氧化技术以其催化剂易于回收、氧化处理能力强、工艺流程简单等优点受到人们的高度重视,研发新型高效催化剂并探讨其催化机理是当前研究的热点和难点。本课题尝试建立一种基于微孔性天然矿物材料(简称“矿渣”)的非均相催化臭氧氧化技术,以应用于低温水源水中微量有机污染物的去除。考察矿渣及其负载金属改性材料催化臭氧氧化去除低温水中苯甲酸的效能;探究分析其催化氧化机理。为了提高矿渣的催化活性,通过对其负载Ce、Co、Ti元素改性并对几种改性催化剂催化臭氧氧化去除苯甲酸效能进行了比选,发现Ce/矿石具有相对更好的催化效能。对矿渣和Ce/矿渣的结构、表面性质等特性采用了SEM、XRD、XPS、FTIR等多种技术手段进行表征。结果显示,负载改性后矿渣的表面基团、晶型结构和表面氧元素形态分布发生了改变。考察了水温、初始p H、叔丁醇投加量等因素对催化体系去除苯甲酸效能的影响。结果表明,单独臭氧体系、矿渣催化体系、Ce/矿渣催化体系均不同程度地受到影响,但Ce/矿渣催化体系受影响程度相对更小,催化去除效果更加稳定。Ce/矿渣的重复使用性和金属溶出性评价结果显示其催化性能较为稳定。对臭氧分解动力学进行了分析,发现在不同体系中臭氧分解基本遵循(准)一级反应动力学模型。矿和Ce/矿渣能有效地促进臭氧分解产生羟基自由基,同时促进中间产物对羟基苯甲酸的产生和矿化。催化机理分析结果显示,Ce/矿渣相对矿渣有更多的表面基团和氧空缺,有助于其表面对羟基自由基和苯甲酸的吸附,从而加速表面氧化反应,提高苯甲酸去除率。矿渣及其改性材料具有容易获得、生产成本低、制备简单、催化性能稳定等优点,值得在实际水处理工程中推广应用。
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