成都城市群臭氧污染特征及人为源贡献模拟研究

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本文以成都城市群作为研究区域,应用2017年臭氧小时浓度监测数据分析了臭氧污染的时间变化规律及空间分布特征;基于最高分辨率人口数据Landscan和全国GDP空间网格数据,利用Arc GIS、ISAT和ISAT.M工具将0.25°×0.25°的中国多尺度排放清单(MEIC)2016年的排放数据按空间、时间、物种分配到5km×5km的网格中,建立了包含成都城市群的高分辨率MEIC;应用Models-3/CMAQ模拟了成都城市群2017年1、4、7、10月的臭氧浓度,并验证了模拟结果的可靠性,基于强力法(Brute-force Method)模拟了MEIC中包含的农业源、工业源、电厂源、生活源和交通源的O3生成浓度,初步量化了单个人为源前体物排放对O3浓度的贡献,利用因子分离法探讨了各人为源对O3生成的协同影响,以期为成都城市群臭氧污染防控提供参考。研究结果如下:不同季节下成都城市群臭氧浓度日变化曲线均呈单峰单谷型,下午16:00-17:00达到峰值,谷值出现时间稍有季节差异,春夏季为7:00-8:00,秋冬季则为8:00-9:00;臭氧浓度季节变化规律基本表现为春夏季大于秋冬季。臭氧空间分布春季大致呈现出自北向南逐渐递增的趋势,绵阳浓度最低,资阳浓度最高;夏季呈从中部向外围减少的趋势,成都浓度最高,绵阳浓度最低;秋季以雅安为中心自西向东逐渐递减,雅安浓度最高,绵阳浓度最低;冬季雅安浓度最高,成都浓度最低。MEIC清单细化结果表明工业源是成都城市群臭氧前体物排放的主要污染源,VOCs年排放量工业源>交通源>生活源>电厂源,NOx年排放量工业源>交通源>电厂源>生活源。模型验证结果显示本文模拟所得臭氧值整体上低于监测值,不同站点臭氧模拟值与监测值之间的偏差程度不同;模型评价指标NMB值均为负数(-35.832%~-6.586%),NME(15.123%~41.832%),相关系数R大部分在0.6以上,基本符合误差标准,臭氧浓度模拟值与监测值在时间变化趋势上吻合度较高。成都城市群O3生成基本处于VOC控制区,单个人为源对成都城市群的O3浓度的净贡献量表现为工业源最高,交通源次之,大部分城市电厂源和生活源前体物排放净贡献量比较接近,农业源贡献最低,各排放源O3浓度贡献量夏季最高,春季和秋季仅次于夏季,春季略高于秋季,冬季最低。工业源对成都城市群每个季节的臭氧浓度影响都最大,夏季O3浓度贡献量可达到60ppbv左右,工业源贡献高值区主要集中在成都、绵阳、德阳地区;电厂源和交通源排放贡献仅次于工业源,各季节的空间分布较为平均,夏季发电厂源的浓度较高值主要分布在成都偏东北方向;生活源和农业源在各季节贡献量普遍偏低,农业源相较于其他源贡献量最小。与单个排放源相比,大部分两种人为源排放的叠加对O3浓度的协同影响为消耗作用大于生成作用;任意两种人为源共存再叠加农业源后均降低了对O3生成的贡献;四种污染源叠加与三种污染源叠加相比,对O3浓度的协同影响存在不同程度的增加或减少;成都城市群O3防治工作需重点管控工业源、交通源和生活源排放。
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