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近年来铁铁氢化酶的仿生化学研究越来越受到人们的关注，这是因为其可以高效地催化质子还原生成氢气，在解决人类所面临的日益严重的环境以及能源问题方面具有非常重要的理论意义和非常大的应用前景。因此，本文设计合成并表征了新型的含光敏剂金属酞菁的复合型光驱动型铁铁氢化酶活性中心模型物并研究了它们光驱动催化产氢的性能，进一步丰富和发展了铁铁氢化酶的仿生研究工作。此外本论文还设计合成并表征了一系列金属酞菁化合物以及不含酞菁的铁铁氢化酶模型物，它们可以作为合成光驱动型铁铁氢化酶活性中心模型物的前体化合物。本研究取得了以下创新性的研究成果：
⑴设计合成了13个新化合物，它们均通过1H NMR、13C NMR、IR和元素分析的表征，部分化合物还通过了高分辨质谱、电化学、紫外-可见光谱和荧光光谱的表征。此外，我们用X-射线单晶衍射技术确定了5个化合物的单晶分子结构。
⑵合成了2个结构新颖的光敏剂锌酞菁和铁铁氢化酶模型物通过共价键相连的光驱动型二元组装体[μ-SCH2)2NCHCH3COOCH2PhOZnPc]Fe2(CO)6和{(μ-SCH2)2NCHCH3COOCH2PhOZnPc[OCH(CH3)2]6}Fe2(CO)6，它们均通过元素分析、1H NMR、13C NMR和IR的表征。通过电化学的研究发现此类型的二元组装体在醋酸(HOAc)的存在下具有电催化质子还原生成氢气的能力。通过紫外-可见光谱和荧光光谱的研究发现此类型的二元组装体在光驱动下的激发态可以发生从锌酞菁大环到[2Fe2S]活性部位的分子内的电子转移反应，这是将质子还原生成氢气的关键步骤之一。在光驱动下，由二元组装体{(μ-SCH2)2NCHCH3COOCH2PhOZnPc[OCH(CH3)2]6}Fe2(CO)6、电子供体、质子源和THF组成的光照放氢体系具有光致产氢的能力。这是第一个含有光敏剂锌酞菁的铁铁氢化酶活性中心模型物既作为光敏剂又作为催化剂进行光致产氢的例子，对铁铁氢化酶仿生化学的研究和利用太阳能催化产氢的研究有非常积极的推动作用。
⑶合成了1个结构新颖的光敏剂锌酞菁和铁铁氢化酶模型物通过轴向配价键相连的光驱动型二元组装体{(μ-SCH2)2NCH2C5H4NZnPc[OCH(CH3)2]8)Fe2(CO)6。荧光光谱的研究发现此类型的二元组装体在光驱动下的激发态可以发生从锌酞菁大环到[2Fe2S]活性部位的分子内的电子转移反应。通过轴向配位键相连的光驱动型二元组装体和前一章通过共价键相连的光驱动型二元组装体构成了两大类含光敏剂锌酞菁的光驱动型铁铁氢化酶活性中心模型物，它们对氢化酶仿生化学的研究具有非常重要的理论以及潜在的应用价值。
⑷通过酯化反应设计合成了1个含双[2Fe2S]蝶状子簇的模型物{[(μ-SCH2)2NCHCH3]Fe2(CO)6}2(COOCH2)，还设计合成了3个氮杂丙撑桥铁铁氢化酶活性中心模型物[μ-SCH2)2NCHCH3COOH]Fe2(CO)6、[(μ-SCH2)2NCH2C5H4N]Fe2(CO)6、和[(μ-SCH2)2NCHCH3CH2OH]Fe2(CO)6。四个铁铁氢化酶模型物均通过元素分析、1H NMR、13C NMR和IR的表征，并用X-射线单晶衍射技术进一步确定了模型物[(μ-SCH2)2NCHCH3COOH]Fe2(CO)6和[(μ-SCH2)2NCHCH3CH2OH]Fe2(CO)6的结构。通过电化学循环伏安法的研究发现3个氮杂丙撑桥铁铁氢化酶模型物在醋酸(HOAc)的存在下可以催化质子还原生成氢气。此外，这3个氮杂丙撑桥铁铁氢化酶模型物还可以作为光驱动型铁铁氢化酶模型物的前体。