芳烃是石油工业重要的有机中间体之一,目前主要通过原油加工进行生产。近年来,由于我国纺织行业高速发展以及聚酯产业和精对苯二甲酸产业的快速扩张,使得市场对芳烃的需求量保持持续快速增长。一方面,石油资源供应短缺,使石油芳烃的价格受到影响。另一方面,我国芳烃一直需要大量进口,对外依存度高。但是石油芳烃的供应已经很难满足市场对芳烃的需求。我国近年来正在积极发展煤制芳烃等技术,作为石油芳烃的补充,降低芳烃对外依存度和石油价格两者对我国芳烃市场的影响。甲烷无氧芳构化制芳烃,能够通过双功能催化剂将甲烷直接转化为高价值的液态芳烃,同时产生氢气,不仅提高了甲烷化工利用价值,同时还有利于解决甲烷运输成本高的问题,具有良好的发展前景。本文以研发高效的甲烷无氧芳构化制芳烃催化剂为主要目的,主要进行了以下几方面研究:(1)MCM-22分子筛合成条件的优化:系统研究了水热合成法制备MCM-22分子筛时,晶化方式、硅铝比、碱硅比、老化和模硅比等对MCM-22分子筛合成的影响。结果表明,静态合成时先将合成凝胶在一定进行老化有利于得到晶相良好的MCM-22分子筛样品;动态条件下合成时,合成凝胶的摩尔组成之间存在相互制约的关系。与静态水热晶化相比,动态水热晶化可以在更短的时间内得到结晶度良好的MCM-22分子筛。(2)咪唑改性MCM-22分子筛的制备:以硅溶胶为硅源、环己亚胺为模板剂、咪唑为添加剂,研究了动态水热合成条件下,咪唑原位改性MCM-22分子筛的制备和咪唑添加量对MCM-22分子筛合成的影响,对咪唑改性的机理进行了探究。利用FTIR、XRD、BET和NH3-TPD等手段对合成分子筛的物化性质进行了表征,结果表明与普通方法合成的MCM-22分子筛相比,以咪唑为添加剂原位改性得到的MCM-22-I分子筛具有更高的比表面积、孔容和酸性。(3)对咪唑改性分子筛催化剂(Mo/MCM-22-I)的甲烷无氧芳构化反应性能进行了研究。结果表明,咪唑改性双功能催化剂具有更高的甲烷无氧芳构化性能,包括甲烷转化率、苯生产速率和芳烃选择性等都得到明显提高。对反应后的催化剂进行了热重分析,结果表明咪唑改性的催化剂具有更高的容碳能力。