掺杂Ag0.8PbmSbTem+2热电材料的快速热压制备及性能表征

来源 :合肥工业大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:cs19890126
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Ag0.8PbmSbTem+2(LAST合金)热电材料为NaCl型立方晶格结构,具有类似于低维结构的热电传输性能和非常高的热电性能指数,是一种近年来被广泛研究的优良的中温(500K800K)热电材料。通过优化热电材料的组成和制备工艺,细化晶粒、提高密度,可以大幅度地提高材料的热电性能。因此,研究这类热电材料的组成、制备工艺对材料微观结构和热电性能的影响显得尤为重要。本文采用真空封管熔炼法成功制备了n型Ag0.8PbmSbTem+2 (m=12,14,16,18)和Ag0.8Pb18InxSb1-xTe20(x=0.25,0.5,0.75,1)合金粉体材料,并将其高能球磨,通过掺杂优化了材料的热电性能。利用快速热压法制备试样,对快速热压试样进行X射线衍射分析和断面扫描电镜分析,系统研究了快速热压烧结工艺参数对材料微结构、电导率、Seebeck系数和功率因子的影响。取得的主要成果如下:(1) XRD分析表明,Ag0.8PbmSbTem+2 (m=12,14,16,18)合金粉末具有面心立方结构,其衍射峰与PbTe的衍射图谱相比,随着m值的减小,衍射峰的位置向衍射角增大方向略有偏移,这表明Ag、Sb已经成功地掺杂到了PbTe之中。高能球磨后粉末的粒度大多数小于1μm,细小粉末颗粒可以增加烧结动力,有利于烧结过程的进行。(2)通过对快速热压工艺中的温度、时间、压力等参数对试样密度以及晶粒生长的影响的研究,确定了Ag0.8PbmSbTem+2合金的最佳快速热压烧结工艺:烧结温度为673 K,保温时间为30 min,压制压力为20MPa,升温速度为70K/min。快速热压烧结试样获得了高达94%的相对密度,且晶粒细小,颗粒的粒度大多在3μm以下。(3) Ag0.8PbmSbTem+2材料热电性能的研究表明,随着Ag、Sb掺杂量的增加,材料的电导率减小,Seebeck系数先增加后减小。材料获得了很高的Seebeck系数,最大值为-634μV/K,最小值达到了-407μV/K。当m=18时,材料的功率因子在548K达到最大值7.5×10-4Wm-1K-2。(4) XRD分析表明,Ag0.8Pb18InxSb1-xTe20(x=0.25,0.5,0.75,1)合金粉末具有面心立方结构,其衍射峰与PbTe的衍射图谱相比,随着x值的增大,衍射峰的位置向衍射角减小方向略有偏移,表明In已经成功掺入Ag0.8Pb18SbTe20。最佳快速热压烧结工艺:烧结温度为693 K,保温时间为30 min,压制压力为15MPa,升温速度为70K/min。快速热压烧结试样获得了高达96%的相对密度,且晶粒细小。(5) In掺杂Ag0.8Pb18SbTe20,优化了材料的热电性能,随着In掺杂量的增大,Sb掺杂量的减少,材料的电导率增大,Seebeck系数减小。当x=0.5时,在623K达到最大值3.1×10-3Wm-1K-2。综上所述,本文利用快速热压烧结工艺制备的Ag0.8PbmSbTem+2获得了良好的热电性能,通过In掺杂Ag0.8Pb18SbTe20改善了材料的热电性能,为进一步提高此类材料的热电性能,提供了一种新的途径。
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