【摘 要】
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作为金属空气电池和燃料电池的重要电极反应,阴极氧还原反应（Oxygen reduction reaction,ORR）因缓慢的动力学过程,成为了影响器件性能的关键因素。过渡金属硫化物由于原料丰富、成本低廉以及在碱性环境下类铂的催化性能而备受关注,但它们在催化氧还原过程中易发生表面重构形成氢氧化物,造成导电性差、结构不稳定性等问题。基于Sabatier原则,本论文通过不同方式构筑钨基化合物和过渡金属
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作为金属空气电池和燃料电池的重要电极反应,阴极氧还原反应（Oxygen reduction reaction,ORR）因缓慢的动力学过程,成为了影响器件性能的关键因素。过渡金属硫化物由于原料丰富、成本低廉以及在碱性环境下类铂的催化性能而备受关注,但它们在催化氧还原过程中易发生表面重构形成氢氧化物,造成导电性差、结构不稳定性等问题。基于Sabatier原则,本论文通过不同方式构筑钨基化合物和过渡金属硫化物的复合材料来改善催化剂固有活性和稳定性。具体内容如下:（1）氮化钨/硫化铁氧还原电催化剂的制备及性能研究本章通过离子迁移策略,构筑了硫化铁与氮化钨的复合材料(Fe1-xS/WN@CNB),调控了Fe的电子分布并抑制了铁在稳定性测试过程中的价态转变。从而使Fe1-xS/WN@CNB在碱性介质中的ORR半波电位相较于单一硫化铁材料(Fe1-xS@CNS)正移43 m V,达到0.88 V vs.RHE。在稳定性方面,Fe1-xS/WN@CNB催化剂经10,000圈循环后性能仅下降了14 m V,而Fe1-xS@CNS在5,000圈的循环后就下降了28 m V。锌空气电池的测试证实了材料具有优于Pt/C+Ru O2的放电性能,其功率密度高达132.39 m W cm-2,且在长达140 h的电池循环稳定性测试中没有明显的电压衰减。（2）硫化钨/硫化钴氧还原电催化剂的制备及性能研究铁基材料由于容易促进Fenton反应从而会对器件的稳定性造成影响。因此,本章节中我们通过聚合物辅助的双金属共沉淀法,成功制备了硫化钴与硫化钨负载的中空碳纳米立方。电化学实验表明,相较于Co Sx@CNC,最优化的Co Sx/WS2@CNC催化剂在碱性电解质中的ORR半波电位正移了6 m V,且双金属硫化物的形成优化了析氧反应的性能。在稳定性方面,Co Sx/WS2@CNC催化剂经30,000圈循环后半波电位没有明显的下降,而Co Sx@CNC仅经10,000圈的循环其半波电位就下降了13m V。借助X射线光电子能谱,我们发现WS2的引入对于Co富电子态的形成有一定的促进作用且抑制了硫化物向氢氧化物的转化。
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