负微分电阻（Negative Differential Resistance,NDR）器件在高速逻辑电路、快速分子存储器、高频振荡器以及分子神经形态器件等方面具有广泛的应用。现有理论和实验研究表明,几何构型、边缘钝化对石墨烯纳米带电学行为有调控作用,某些纳米带结构可呈现NDR特性,本文采用第一性原理计算研究石墨烯纳米带异质结的NDR效应。本文首先根据石墨烯纳米带电子特性随宽度、边缘钝化方式以及边缘结构的变化在半导体和金属性之间转换的特点,设计了“Z”、“H”、“I”三种几何形状的半导体-金属接触的全石墨烯纳米带异质结Z-HJ、H-HJ、I-HJ,采用第一性原理软件SIESTA计算,研究了不同构型和尺寸下器件的NDR特性及其机理。不同构型下的异质结在低偏压下均有显著的NDR效应,并且NDR峰的位置以及峰谷比与结的构型有关,其中I-HJ的NDR效应尤为显著,在[0.1V,0.7V]偏压范围内产生了峰谷比（Peak-to-Valley Ratio,PVR）为6.86×10~5的负阻峰;以Z-HJ为研究对象,研究了不同宽度的Z-HJ的输运特性,发现随着尺寸的改变NDR峰的位置以及PVR值有所变化,但NDR不会消失。接着利用磷钼酸（Phosphomolybdic acid,POM）分子对纳米带以及其异质结进行修饰,研究了修饰后的体系的NDR特性。研究发现POM分子修饰之后纳米带体系的导通电流有所降低,这种抑制作用在偏压大于0.6V时对纯纳米带更明显,而对纳米带异质结则在偏压小于0.6V时抑制作用显著;对于原本没有NDR效应的纳米带,也因为POM的存在出现了NDR,而I-HJ则产生了多重负阻峰。通过透射谱、态密度、投影态密度的分析,我们发现这是由于左右电极的化学势在外加偏压后发生相对移动,对称性被破坏,电子隧穿通道消失导致的。基于石墨烯纳米带异质结的NDR器件,具有非常高的PVR,并且NDR可发生在较小偏压下,POM修饰后的异质结具有多重负阻峰,可应用于多值逻辑和内存,对低功耗、小型化逻辑电路有重要意义。