高镍三元材料因其较高的放电比容量和较低的成本,有很大商业化的潜力,但其循环性能不稳定,因此其改性研究成为近年来的热点。本文采用共沉淀法制备锂离子电池三元浓度梯度材料,通过将硫酸锰单独配制成溶液、并逐步加入到混合盐溶液中的方法,实现前驱体微球的浓度梯度结构。当镍、钴、锰三种元素的配比为80:10:10时,将三元占比10%的硫酸锰分为两份。当采用的配料方式为单独配制7.5%的硫酸锰、剩余的2.5%硫酸锰加入到初始盐溶液中时,此时的电池拥有最好的性能。首次放电比容量为184m Ah/g,1C充放电350次后的容量保持率为99%。为了提高三元材料的放电比容量,提高镍元素在三元中的占比至83%,仍采用将部分硫酸锰单独配制、并匀速进料的方法。当镍、钴、锰配比为83:12:5时,实验发现单独配制3%的硫酸锰时,材料具有相对较高的循环性能。其初始放电比容量为186 m Ah/g,1C循环300次的容量保持率为91%。而对于三元配比为83:5:12的材料,其初始放电比容量为186 m Ah/g,但调整各种进料方式,其循环性能均较差,在1C循环300次后的容量保持率仅为63%。分别选择镍占比为80%、83%性能较好的前驱体,使用Nb₂O₅进行掺杂改性。尝试不同的掺杂量,实验发现,对于镍含量不同的两种前驱体,均当掺杂量为3wt%时,对循环性能的改善最好。镍占比80%的材料在1C 500次循环后,容量保持率为94%,而镍占比83%的材料在1C 500次循环后,容量保持率为77.5%。分别选择镍占比为80%、83%性能较好的浓度梯度终产品,使用H₅Nb₃O₁₀进行包覆改性。通过尝试不同的包覆量,发现氢氧化铌包覆量为1wt%时,对镍占比80%材料的循环性能有所改善,使其在1C 450次循环时,容量保持率为93.6%,而镍占比83%的材料,包覆改性的效果不明显。探究了浓度梯度结构提升循环性能的机理。通过不同的表征手段,发现三元材料在多次充放电过程中,微球内部的镍离子会逐渐向表面迁移,这会加剧材料与电解液表面的副反应。而浓度梯度材料边缘处初始镍元素较少,即使在多次循环后,表面仍能保持较低的镍含量,有利于结构的稳定,使循环性能有所提高。