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含氮杂环化合物(NHCs)工业、日常生活大量使用,进入水体中造成了很大的危害。采用臭氧氧化法降解NHCs,研究了NHCs与O3的反应速率常数,并基于NHCs的不同氮原子数量和位置的结构特点,通过计算密度泛函理论(DFT)框架中前沿轨道中电子密度的分布,计算出NHCs的软度,预测NHCs的反应活性,结果显示NHCs的软度与反应速率常数呈正相关。通过质谱(MS)分析结合福井函数对臭氧直接氧化和自由基攻击的潜在活性部位进行了探测,进一步建立了NHC的降解途径。同时,对电子顺磁共振(EPR)和猝灭试验产生的活性氧进行了分析,结果显示羟基自由基(?OH)仍然是主要的臭氧自分解产物,而单线态氧(1O2)对臭氧氧化降解的贡献可以忽略不计。
单独臭氧氧化反应中,臭氧的利用率较低,制备了三种不同温度焙烧的N、S共掺杂中空碳球(C-800,C-900,C-1000)提高臭氧降解目标污染物效率。N、S共掺杂中空碳球是具有微孔结构的的中空碳球,比表面积分别为C-800:655.4m2/g;C-900:664.1m2/g;C-1000:708.2m2/g。催化臭氧氧化降解实验结果得出的结论:C-1000具有最好的催化活性,底物催化效率提升了29.4%,我们发现C-1000℃具有更大的比表面积,表现出更好的吸附效果,XPS和FTIR结果显示,C-1000表面含氧官能团比其他两种催化剂含量多,且对于掺杂的氮原子和硫原子,发现石墨氮和含氧型硫含量增加会增强催化剂的催化活性。
本论文还制备了三种钙钛矿催化剂(LaMnO3,Co2MnO4,BaMnO3)来对苯并咪唑(BMZ)进行催化臭氧氧化降解实验,结果显示催化臭氧氧化降解效率由低到高依次为:LaMnO3
单独臭氧氧化反应中,臭氧的利用率较低,制备了三种不同温度焙烧的N、S共掺杂中空碳球(C-800,C-900,C-1000)提高臭氧降解目标污染物效率。N、S共掺杂中空碳球是具有微孔结构的的中空碳球,比表面积分别为C-800:655.4m2/g;C-900:664.1m2/g;C-1000:708.2m2/g。催化臭氧氧化降解实验结果得出的结论:C-1000具有最好的催化活性,底物催化效率提升了29.4%,我们发现C-1000℃具有更大的比表面积,表现出更好的吸附效果,XPS和FTIR结果显示,C-1000表面含氧官能团比其他两种催化剂含量多,且对于掺杂的氮原子和硫原子,发现石墨氮和含氧型硫含量增加会增强催化剂的催化活性。
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