【摘 要】
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现如今,能源短缺和环境污染已成为制约人类社会发展的首要问题。随着人类工业化进程的快速推进,能源消耗及环境污染也日益加剧,传统的能源材料与器件已无法满足当今世界可续持续发展的客观需求。因此,寻找高效、环保、安全的新型功能材料与器件对开发及使用可再生能源与清洁能源具有重要意义。近年来,层状材料由于其优异的物理性能在能源存储与转换、热管理及自旋电子学器件等诸多领域受到了广泛关注。目前已发现的层状材料体系
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现如今,能源短缺和环境污染已成为制约人类社会发展的首要问题。随着人类工业化进程的快速推进,能源消耗及环境污染也日益加剧,传统的能源材料与器件已无法满足当今世界可续持续发展的客观需求。因此,寻找高效、环保、安全的新型功能材料与器件对开发及使用可再生能源与清洁能源具有重要意义。近年来,层状材料由于其优异的物理性能在能源存储与转换、热管理及自旋电子学器件等诸多领域受到了广泛关注。目前已发现的层状材料体系众多,性能丰富,但在深入理解其优异物性的过程中仍存在许多科学问题悬而未决,限制了新型层状功能材料的发展与应用。为探索层状材料中优异物性的微观原理,本论文以中子散射技术作为主要研究手段,围绕层状材料CuP2的反常晶格热输运行为以及AgCrSe2的离子涨落与自旋、声子、电子间的关联耦合展开讨论,主要研究内容如下:（1）研究了 CuP2中高声速低热导的反常热输运现象,利用中子散射和理论计算在晶格动力学上揭示了这一反常现象的物理起源。通常材料的晶格热输运与声速的平方成正比。但有一种层状材料CuP2,在室温下具有约4W·m-1·K-1的较低晶格热导率,但声速却高达4155 m.s-1,极为反常。结合中子散射与第一性原理计算等手段研究了 CuP2的晶格动力学行为,发现Cu原子在层间形成了孤立Cu原子对,其沿面内的振动形成了一种非简谐性极强的弱键合局域振动模式（Rattling）,可以剧烈地散射声学声子,抑制其晶格热传导。这一机制的发现为优化材料中的晶格热输运行为提供了全新思路。（2）利用中子散射研究了 AgCrSe2的晶格动力学,发现高温下Ag+的超快扩散可导致体系出现各向异性的类液态声子。利用粉末中子衍射研究了 AgCrSe2的晶体结构随温度的变化关系,确认了以面内在200 K以下出现的磁-弹耦合现象及Ag+在面内极强的非简谐性。在色散关系上,发现其沿面外传播但沿面内振动的横波声子在超离子相变温度475 K以上仍然存在。但沿面内传播振动方向沿面外的低能横波声子却明显宽化,出现明显的类液态声子,证明Ag+的动力学无序与AgCrSe2的声子间的耦合存在明显的各向异性。非弹性中子散射分析表明,该方向上出现类液态声子是由于无序相中Ag+沿面内的超快扩散行为使其更快地迁移至其他等效位置而无法传递格波,导致横波声子在高温下被抑制。（3）研究了 AgCrSe2中由Ag+涨落的冻结导致的磁性演化现象。利用非弹性中子散射研究了 AgCrSe2的自旋磁激发随温度的演化关系,确认了 AgCrSe2在奈尔温度55 K以上仍存在短程磁有序。研究表明,这一短程序受晶格的各向异性保护,且层间Ag+的涨落会随温度降低逐渐冻结。冻结后Ag+以Se-Ag-Se的形式通过间接的超交换相互作用桥连相邻层的Cr3+,构筑层间的反铁磁相互作用,导致短程磁有序到长程磁有序的演化。（4）研究了 AgCrSe2单晶的各向异性磁电输运。磁性测量表明AgCrSe2在32 K处具有磁性转变,且32 K以下沿c轴存在弱铁磁性。在对AgCrSe2的磁电输运研究过程中发现,沿晶体ab面和c轴施加磁场可分别获得正向和负向的磁电阻,证明改变晶格和自旋自由度可有效调控AgCrSe2的载流子迁移。这一耦合相互作用为实现外场下的自旋及电子输运调控奠定了实验基础。
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