【摘 要】
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随着工业革命的诞生,化石燃料急速消耗排放出大量CO2气体,从而导致严重的温室效应。在这种严峻的形势下,CO2资源化利用成为一种有效的解决方法。其中,利用电化学还原手段将CO
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随着工业革命的诞生,化石燃料急速消耗排放出大量CO2气体,从而导致严重的温室效应。在这种严峻的形势下,CO2资源化利用成为一种有效的解决方法。其中,利用电化学还原手段将CO2转化为甲烷是一种很有前景的方法。基于此,本文我们设计并合成了氮掺杂微孔碳基底负载的Zn单原子催化剂（命名为SA-Zn/MNC）,球差电镜表征和同步辐射证明Zn为原子级别分散,配位结构为Zn-N4,该配位为催化剂的活性位点。在-1.1 V vs.RHE下,该催化剂在1.0 M KHCO3溶液中产甲烷的还原电流密度和法拉第效率分别为-39.9 m A cm-2和85%,在连续电解35小时后,电流密度和产甲烷的法拉第效率并无明显衰减,表现出较好的电催化稳定性。理论计算表明,Zn单原子阻碍了CO的产生并促进了*OCHO中间体的产生,该中间体有利于甲烷的生成。本工作为开发和设计高稳定性高效的CO2电还原单原子催化剂提供了新思路。根据SA-Zn/MNC单原子催化剂的制备条件,我们将该催化剂的制备方法进行了推广,以氯化羟胺为氮源,葡萄糖为碳源,金属盐为单原子前驱体来源,在氩气氛围中煅烧制备了一系列高载量单原子催化剂,包括Pb、Pt、Hf、W、Pd等高载量单原子催化剂,并且进行了电镜、XRD、XPS和同步辐射表征证明了其成功制备。该方法成本低廉,制备简单,具有很大的普适性。
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