【摘 要】
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钾离子电池因其资源丰富、价格低廉和较大的电压窗口,在便携式储能和大规模电能存储技术研究中受到广泛关注。但是钾离子的大尺寸半径,使其在嵌入/脱嵌过程中会引起材料结构的畸变甚至坍塌,导致倍率性能和循环性能较差。因此,构筑合适的高性能钾离子电池新型电极材料尤为重要。煤沥青因具有来源广泛、碳含量高、聚合度高、易石墨化、导电性好等优点,在电极材料领域有着广阔的发展前景,但是直接碳化煤沥青过程中,碳材料会存在
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钾离子电池因其资源丰富、价格低廉和较大的电压窗口,在便携式储能和大规模电能存储技术研究中受到广泛关注。但是钾离子的大尺寸半径,使其在嵌入/脱嵌过程中会引起材料结构的畸变甚至坍塌,导致倍率性能和循环性能较差。因此,构筑合适的高性能钾离子电池新型电极材料尤为重要。煤沥青因具有来源广泛、碳含量高、聚合度高、易石墨化、导电性好等优点,在电极材料领域有着广阔的发展前景,但是直接碳化煤沥青过程中,碳材料会存在层间距小的缺点,半径较大的钾离子难以进入碳层中,不利于钾离子的存储。为解决这一问题,本文以煤沥青为碳源,通过绿色环保的手段,优化煤沥青基碳材料的结构组成和形貌设计,从而设计出高性能钾离子电池负极材料,以期实现煤沥青碳材料的科学研究和经济效益双重价值。具体的研究内容如下:（1）基于硬模板法的氟掺杂沥青基碳纳米片的制备。采用煤沥青为碳源,以聚四氟乙烯为氟掺杂源,使用氯化钠作为硬模板,通过一步碳化法直接制备出氟掺杂沥青基碳纳米片材料（FCN）。FCN材料表现出的纳米片状结构有效缩短了离子的传输路径,氟元素的均匀掺杂为钾离子的存储提供了有利的键合位点,形成了C-F共价键,扩大了碳层间距,产生了介孔和缺陷,有利于钾离子的嵌入/脱出,并增强了与电解质的浸润性。在200 m A g-1的电流密度下可逆容量高达282 m Ah g-1,在1A g-1大电流密度下循环200周后,容量稳定在144.7 m Ah g-1,具有优异的倍率性能和循环稳定性。（2）基于自模板法的氮/氧双掺杂沥青基多孔碳纳米片的构筑。煤沥青作为碳前驱体,尿素作为掺杂源和原位生成g-C3N4的前驱体,直接碳化制备了N/O双掺杂沥青基多孔碳纳米片（NO-CTP）。NO-CTP在钾离子电池中50 m A g-1电流密度下可逆容量高达317 m Ah g-1,在500 m A g-1的大电流环境下循环500圈,容量稳定于205 m Ah g-1,其优异的电化学性能归因于双原子掺杂和多孔碳纳米片结构的协同效应。此外,动力学分析表明,NO-CTP提供了以电容为主的“电池-电容”双重储钾机制,进一步促进钾离子电池克服电化学极化和动力学滞后的问题。（3）三维沥青基多孔碳负极材料的构筑。将低成本的厨房清洁吸水海绵作为三维网状碳骨架,利用其高的孔隙率和相互链接的神经网状结构特征,通过简单的浸渍法来负载煤沥青和KOH,再经高温固相法合成了三维多孔沥青基碳材料（DHPC）。DHPC的多孔结构、大晶格间距和比表面积增强了电解液的浸润和离子传输,缓解了体积膨胀,而表面较多的缺陷位点提高了其储钾能力。将其作为钾离子电池负极材料,表现出优异的电化学性能和循环稳定性。在50 m A g-1的电流密度下,表现出301 m Ah g-1的充电比容量,在500 m A g-1下循环100圈后仍具有199 m Ah g-1的可逆容量。本文共有图46幅,表5个,参考文献182篇。
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