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燃料电池作为一种高效、清洁的新型储能装置,因其高的能量转效率、高的比能量以及环境友好等优点作为最具潜能的新能源之一。然而阴极过高的过电位,严重影响了燃料电池的性能。因此,开发低廉、高效,稳定性强的阴极催化剂引起人们的重视。采用3,4-二氨基苯甲酸制备富氮的聚2,5-苯并咪唑（ABPBI）为碳源和氮源。半封闭式、疏水性,阳离子修饰的层状纳米蒙脱土（CMMT）为模板,经过加热抽真空的实验步骤,将ABPBI层层插入CMMT模板内,进行高温热解,去除模板等操作,得到二维氮掺杂石墨烯催化剂（2D NG）。催化ORR的起始电位为0.973 V vs.RHE,半波电位为0.825 V vs.RHE,塔菲尔斜率为65.9 m V dec-1。在10 m A cm-2下催化OER的电位为1.633 V vs.RHE。催化ORR/OER的活性为ΔE=Ej=10-E1/2=0.808 V vs.RHE。将2D NG应用到ZAB中,其放电峰功率密度达到197.3 m W cm-2,并且拥有较好的充放电性能。新型的富氮高分子聚合物ABPBI前体,阳离子改性的CMMT层状模板的限制和诱导作用以及最佳的实验配比,是制备富有吡啶氮、吡咯氮和石墨氮等平面氮ORR/OER活性位的关键。为了进一步研究引入过渡金属对氮掺杂石墨烯催化性能的作用,同样采用ABPBI为碳源和氮源,采用Fe Cl3?6H2O为金属前驱体,探讨了Fe3+插入层状模板内的优化方案。将上述方法制备的ABPBI插入的CMMT原料上的阳离子表面活性剂在350℃下去除,插入Fe3+,通过高温热解制备铁、氮共掺杂石墨烯催化剂（2D Fe-NG）。制备的2D Fe-NG拥有石墨烯的结构,并且拥有大的比表面积。Fe前体与ABPBI内的N配位并形成了Fe-Nx活性位。并确定了吡啶氮、Fe-Nx和石墨氮等平面氮是ORR/OER的活性位。在0.1 M KOH电解液中,2D Fe-NG的OER催化性能为Ej=10=1.633 V vs.RHE。2D Fe-NG拥有优异的ORR催化性能(E1/2=0.86 V vs.RHE)。此外,2D Fe-NG拥有低的过电位差(ΔE=Ej=10-E1/2=0.76 V vs.RHE)和稳定的催化ORR/OER性能。将2D Fe-NG应用到自制的锌-空气电池当中表现出高的放电峰功率密度(235.2 m W cm-2)以及优异的充放电性能。为了简化在制备铁、氮共掺杂石墨烯过程中对模板的处理,采用原位氧化聚合的方法,苯胺（AN）单体在H-MMT层内合成聚苯胺（PANI）。将其与Fe Cl3?6H2O溶液充分混合后,通过热解H-MMT内的PANI和Fe Cl3?6H2O化合物制备双功能铁、氮共掺杂石墨烯（Fe/N-G）。Fe/N-G催化剂拥有薄纱、褶皱,多层的石墨烯结构。存在Fe-Nx键,且在催化ORR性能中占据主要地位。确定了吡啶氮、Fe-Nx和石墨氮等平面氮是ORR/OER的活性位。在催化ORR方面,在氧气饱和的0.1 M KOH电解液中,Fe/N-G的半波电位为0.877 V vs.RHE。在催化OER方面,在0.1 M KOH电解液中,在10 m A cm-2下,Fe/N-G的过电位为400 m V。将Fe/N-G应用到可充放电的ZAB上,表现出高的放电功率密度(156.8 m W cm-2)和稳定的充放电性能。为了解决二维石墨烯层间易堆叠团聚、活性位缺失、传质效果差以及催化性能降低等问题,制备一种相互贯通、多介孔、比表面积大以及活性位点丰富的三维石墨烯替代二维石墨烯。采用绿色合成路线,以聚丙烯酰胺（PAM）为碳源、氮源,Na Cl为模板,Fe Cl3?6H2O为金属前体。通过控制PAM和Na Cl的质量比为1:4所制备的3D Fe/N-G#4催化剂具有最高的双功能催化活性。证明加入的Fe元素与N元素形成了Fe-Nx配位键,在催化ORR性能上占主要地位。此外,确定了吡啶氮、Fe-Nx和石墨氮等平面氮是ORR/OER的活性位。在氧气饱和0.1 M KOH电解液中3D Fe/N-G#4催化剂的半波电位为0.852 V vs.RHE。对于OER催化性能,在10 m A cm-2的电流密度下,3D Fe/N-G#4催化剂的过电位为393 m V。将3D Fe/N-G#4催化剂应用到自制的ZABs的空气阴极上,表现出高的峰功率密度(168.2 m W cm-2)和好的充放电稳定性能。为了研究过渡金属、双杂原子共掺杂石墨烯的催化性能,通过新型、简易的合成方法,采用与Na Cl化学性质相似的KCl为模板,聚天冬氨酸（PASP）为碳源、氮源,植酸（PA）为磷源,经高温热解上述化合物,制备了高ORR催化性能的N、P、Fe三相原子共掺杂的3D Fe-N/P-G催化剂。通过调控不同的前体与模板之间的配比得出最佳制备方案。在氧气饱和的0.1 M KOH电解液中P元素掺杂的3D Fe-N/P-G催化剂的半波电位为0.858 V vs.RHE。经过50000 s的时间电流测试,3D Fe-N/P-G的电流衰减了10%。ADT测试,3D Fe-N/P-G的半波电位仅负移了11 m V。N、P、Fe三相原子共掺杂3D Fe-N/P-G催化剂拥有高效ORR催化性能。