不同活性源整体式催化剂的制备及其催化性能研究

来源 :东南大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:CNXF
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
催化燃烧是一种高效率、低污染的能源利用和工业废尾气处理技术,而催化燃烧技术的关键在于催化剂的制备。本文作者以堇青石蜂窝陶瓷为骨架载体、γ-Al2O3作为过渡涂层、铈钇氧化物复合涂层作为第二载体,选用不同的贵金属盐(硝酸钯、醋酸钯、氯化钯),通过水溶液浸渍法和溶胶浸挂法负载贵金属活性组分,成功制备出六种负载钯整体式催化剂,分别标记为PN、PAC、PCL、PN-sol、PAC-sol和PCL-sol。并采用XRD、SEM、ICP、BET和XPS等方法对催化剂的结构进行了表征。同时,以甲烷催化燃烧为模型反应考察了催化剂的催化活性和动力学特征。  研究结果表明:采用氯化钯溶液作为前驱体,在强酸体系中采用水溶液浸渍法负载贵金属制备的整体式催化剂,涂层结合强度低,开裂、脱落现象严重。通过调节pH值降低酸度等方法,有效地降低酸性体系对涂层的腐蚀,涂层均匀,与基体结合牢固。在采用溶胶浸挂法负载贵金属制备整体式催化剂的过程中,焙烧温度选择500℃是比较合适的。  在相同的钯前驱体浓度的情况下,六种整体式催化剂甲烷燃烧催化活性从高到低的顺序如下:PN-sol>PAC-sol>PN>PAC>PCL≈PCL-sol,说明溶胶挂胶法制备的催化剂的催化活性都优于相应的水溶液浸渍法制备的。值得注意的是,采用溶胶浸挂法制备的催化剂上Pd的实际负载量约0.1mass%,远低于水溶液浸渍法制备的(0.2-0.3mass%),可大大减少贵金属Pd的用量。因此,溶胶浸挂法是一种比水溶液浸渍法更先进实用的制备整体式催化剂的方法。  不同活性源以及制备方法对于整体式催化剂表面物种及催化性能具有重要影响。XPS检测到PN-sol催化剂表面PdO活性相和Pd相共存,而PN催化剂表面只有PdO相。两相共存保证了Pd和PdO间自催化反应,因而PN-sol催化剂展现出最优异的催化活性。PAC和PAC-sol两种催化剂表面都含有适量的PdO活性相,这保证了PAC和PAC-sol具有比较好的催化活性,然而,PAC-sol催化剂的Pd3d5/2和Pd3d3/2结合能都低于PAC催化剂的,因而前者具有更好的催化活性。不管是PCL还是PCL-sol两种催化剂都不含PdO活性相,只含有PdO2非活性相,使得催化剂催化活性都较差,含氯的钯盐不适合作为前驱体制备整体式催化剂。  对甲烷在六组催化剂上的催化燃烧反应进行的动力学分析表明:在工程计算上,把甲烷催化燃烧当成一级反应是可靠的;甲烷在PN-sol催化剂上催化燃烧的反应活化能最小(11036.75J/mol),催化燃烧反应最容易进行,因而催化活性最高(T10%=290℃,T90%=421℃)。
其他文献
本文通过对荣华二采区10
期刊
硬质合金与钢钎焊的主要问题是硬质合金和钢的线膨胀系数相差很大,焊后冷却时收缩量的差别,将在近焊缝的硬质合金中产生巨大的拉应力。这种拉应力严重时,可使硬质合金和焊缝开裂
随着人类对能源的需求越来越大和化石燃料的日益减少,寻找能可持续利用的新能源成为一项关键任务。生物质能作为一种可再生能源,已经受到世界各国的重视,研究开发利用生物质已经成为世界各国的一项重要任务。生物质要成为煤、石油和天然气等矿物燃料的替代品,其关键之处就是将低品位的生物质能转换成高品位的能源。氢气是清洁能源,将在未来的能源结构中起重要作用。而生物质又是氢的载体,利用生物质热转化技术制取富氢燃气是一
近几年,我国经济不断发展,教育事业也在不断变革,并且受到人们的重视,学前教育也逐渐成为教育改革的重点。学前教育由很多教学部分组成,声乐教学是其中最重要的教学部分。本文从学
目前,小学语文阅读尚未激发小学生阅读兴趣,导致小学生在阅读过程中遇到各种困难,本文为提升小学生语文阅读能力,找出阻碍小学生语文阅读教学中的问题并提出相应的改善策略,便于提
在建筑行业日益竞争的今天,企业文化是企业软实力的重要体现,是实现企业不断创新发展的有力保证.一个成功的企业,要不断加强企业文化建设,为提高企业的竞争优势服务,才能在激
目的 探究胎膜早破孕妇B族链球菌(GBS)、支原体、衣原体感染状况及其对妊娠结局的影响,为患者的临床治疗提供参考.方法 选取2018年6月-2019年6该院收治的胎膜早破孕妇200例为
凹凸棒土(AT)是一种纤维状的硅酸盐粘土矿物,在我国储量极丰。本文研究了凹凸棒土在羧基丁苯橡胶(CSBR)及顺丁橡胶(BR)改性中的应用,以及双-[γ-(三乙氧基硅)丙基]-四硫化物(
人工湿地是20世纪70年代发展起来的一种污水处理技术,能够处理生活污水、工业及农业污水,具有净化效果显著、建设和运行费用低廉、管理简便等优点,特别适合小城市生活污水处理,近
本文对聚环氧琥珀酸(Polyepoxysuccinic acid,PESA)复合预膜配方和缓蚀阻垢配方的筛选确立及性能进行了研究,并在现场应用的基础上进一步分析了其作用机理。本文系统地研究了绿
学位