【摘 要】
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光催化技术是一种可以同步解决能源短缺和环境污染的技术。光催化还原高毒性Cr（Ⅵ）为低毒性Cr（Ⅲ）被认为是一种能解决重金属污染问题极有前景的方法。磷酸铋（BiPO4）作为一种新型光催化剂,具有优异的光电性能、稳定性、高结晶性以及无毒性等特性而受到广泛关注。与市售TiO2（P25）相比,BiPO4在有机污染物降解方面表现出较高的光催化效率。由于BiPO4只能被紫外光激发,使其在实际应用中受到限制。与
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光催化技术是一种可以同步解决能源短缺和环境污染的技术。光催化还原高毒性Cr（Ⅵ）为低毒性Cr（Ⅲ）被认为是一种能解决重金属污染问题极有前景的方法。磷酸铋（BiPO4）作为一种新型光催化剂,具有优异的光电性能、稳定性、高结晶性以及无毒性等特性而受到广泛关注。与市售TiO2（P25）相比,BiPO4在有机污染物降解方面表现出较高的光催化效率。由于BiPO4只能被紫外光激发,使其在实际应用中受到限制。与另一半导体构建异质结构是提高BiPO4可见光催化活性的有效途径之一,但现有研究中BiPO4基异质结材料需要苛刻的光催化反应条件,限制了其在实际废水处理中的应用。与备受关注的BiPO4相比,矿物中发现的羟基磷酸氧铋BbO（PO4）2（OH）（BOHP）目前仅有一篇关于其在紫外光照射下对全氟辛酸降解的报道。遗憾的是,由于其宽带隙结构,迄今为止尚未见关于BOHP光催化还原性能的报道,也未见BiPO4/BOHP复合材料的报道,更不用说将生物模板应用于BiPO4/BOHP复合材料进行光催化还原性能的研究了。本论文通过一锅沉淀法首次合成出BiPO4/BOHP异质结构,以Cr（Ⅵ）为目标污染物,研究其可见光催化还原Cr（Ⅵ）性能及机理。并通过软、硬生物模板进一步提高BiPO4/BOHP光催化活性。本论文主要研究结果如下:（1）通过一锅沉淀法不使用反应釜的条件下首次合成出BOHP纳米颗粒包裹棒状BiPO4结构。通过改变合成条件研究了其形成过程。合成条件中P/Bi质量比的改变导致了材料种类和BiPO4晶相的转变。硝酸和D-山梨糖醇用于控制BiPO4的形貌,尿素和反应时间影响BOHP的生长。通过优化合成条件制备出具有最佳光催化活性的BiPO4/BOHP异质结构。BiPO4/BOHP异质结构作为紫外光催化剂,通过吸附Cr（Ⅵ）自敏化机制与Z型异质结电荷转移机制相结合,其可见光催化还原Cr（Ⅵ）效率约是纯BiPO4效率的44.6倍,且无需添加牺牲剂。（2）结合敏化法和模板法,以可食用的栀子蓝色素（Gardenia Blue Pigment,GBP）为模板剂,通过一锅沉淀法制备BiPO4/BOHP异质结构（GBi系列材料）。GBi系列材料相较于纯BiPO4/BOHP异质结构,比表面积由19.3 m2/g提升至396.0 m2/g,可见光吸收明显增强,禁带宽度逐渐变窄,光催化还原Cr（Ⅵ）效率显著提高。其中,GBi（30）光催化还原效率分别约是BiPO4/BOHP异质结构和纯BiPO4效率的1.4倍和63.0倍。栀子蓝色素的存在和随栀子蓝色素引入的碳掺杂使得光生电子得到有效的迁移,同时也解决了纯BiPO4/BOHP异质结构在酸性条件下不稳定的问题。（3）采用独立的两步碳化和活化过程,利用咖啡壳制备出高比表面积的咖啡壳生物碳,并将其作为模板剂,通过一锅沉淀法成功合成出BiPO4/BOHP/BC系列材料。BiPO4/BOHP/BC系列材料相较于纯BiPO4/BOHP异质结构,比表面积由19.3 m2/g提升至326.1 m2/g,可见光吸收明显增强,禁带宽度逐渐变窄,光催化还原Cr（Ⅵ）效率显著提高。其中BiPO4/BOHP/BC（20）光催化还原效率分别约是BiPO4/BOHP异质结构和纯BiPO4效率的1.9倍和84.0倍。负载生物碳不仅让光生电子得到有效的迁移,同时解决了纯BiPO4/BOHP异质结构在酸性条件下不稳定的问题。本论文报道的结果不仅对BiPO4材料提高可见光催化活性的方法进行拓展,也为BOHP材料在高效环境修复和太阳能转化应用中提供更多的可能。
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