金属纳米光学天线的设计优化以增强光与物质相互作用的研究

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在近十几年里,得益于纳米加工和表征技术快速发展,对金属微纳结构材料表面等离激元(Surface Plasmon,SP)特性的研究成为当前物理、化学、材料、信息科学、生命科学等学科及其交叉领域的研究热点,各种新型金属纳米结构的设计和制备为人们操纵光提供了新途径。由于其突破传统光学衍射极限并对局域电磁场有极大的增强作用,为高密度集成微纳光学器件、拉曼光谱增强分子信号探测、高灵敏传感等应用领域提供了可能,并已有一些研究成果应用到了我们的生活中。同时,在国际学术界也催生出表面等离激元学(Plasmonics),而且迅速向其它领域交叉渗透,如量子光学、非线性光学等,是当前凝聚态物理、材料科学、信息科学交叉领域的研究热点之一。论文围绕设计并优化金属纳米结构以实现光学天线的功能,借助微纳结构来增强光与物质之间的相互作用。本论文在实验和理论上研究了优化的光学天线对荧光分子等发光体的发光特性的调制;我们设计了双界面的二聚体天线能够突破量子等离激元光场增强的极限值;并在理论上研究了多波长表面等离激元纳米激光器的物理特性及工作品质。论文具体内容包括以下几个方面:1、论文首先介绍了表面等离激元的基本物理概念、特点。接着论文对光学天线对荧光分子等发光体的发光特性的调制、量子等离激元以及基于等离激元共振腔的纳米激光器这三个与表面等离激元密切相关的重要应用方向的研究发展、现状和应用前景进行了回顾。2、光学天线对荧光分子等发光体的发光特性的调制。我们利用双界面的等离激元光学天线可以进一步增强分子荧光强度。由于SP共振发生时,光场所产生的"热点"局域在金属和介质的界面上,因此想要使得荧光团获得最大的激发增强必须使得荧光团处于金属和介质的分界面上,此时分子和金属表面十分靠近,由分子以非辐射能量转移的方式转移到金属内的损耗非常巨大,导致分子发光的量子效率十分低,并会由此产生分子的发光的淬灭效应。由此可见,在传统的光学天线中,并不能最大化的利用光学天线的"热点"。我们提出了一种双层界面的新型光学天线,它跟传统天线相比较,能够最大程度地利用"热点",使分子处于"热点"的同时并能够保持较高的量子产率,进而增加分子的荧光强度。产生这种效果的原因在于金属/介质层和介质层/空气这两层界面处的法向电场分量不连续,通过这两个界面可以使得天线的"热点"转移到介质层/空气界面,并且由于介质层的存在,可以天然地控制分子和金属表面的距离,从而最小化非辐射能量转移避免淬灭现象的产生。我们进一步在实验上验证了理论计算得到的结论:这类新型的光学天线可以通过引入适当折射率和适当厚度的介质层来最大化的增强分子荧光。另外这种引入双层界面的方法可以进一步用在其他结构的光学天线上,比如级联光学天线。3、双界面的等离激元二聚体光学天线突破量子等离激元光场增强极限值。等离激元光学天线能够把光局域到纳米尺度的"热点",在"热点"中光场将会得到很大的增强,从而来增强光与物质之间的相互作用。经典的电磁理论认为当颗粒间距很小时由于近场耦合效应能够产生无限的光场放大。直到最近几年人们才发现当两个颗粒之间的间距小于纳米尺寸的时候,金属颗粒之间的电子会发生量子隧穿效应,从而限制了光场的进一步放大。这成为制约获得光场强度的放大的瓶颈。我们提出了一种双界面的等离激元二聚体光学天线,这种天线能够有效的阻止量子隧穿现象的发生,并且使得颗粒间隙之间的光强能够超过量子等离激元下光场的理论极限值,从而突破量子等离激元带来的瓶颈。相对于传统的二聚体光学天线,使用这种新型的光学纳米天线可以使得平均拉曼信号放大25倍左右。4、利用双曲色散关系的球形腔体内的类回音廊模式实现多波长的纳米等离激元激光器。更高的Purcell因子、更小的体积以及更高的品质因子都是衡量纳米等离激元激光器的重要指标,由于表面等离激元能够把光子局域在亚波长的尺度并提高光子态密度,因此基于表面等离激元的激光器被广泛研究。基于传播的表面等离激元激光器拥有高的品质因子但是由于尺寸较大不利于集成;基于局域的表面等离激元激光器拥有更小的体积利于集成但是由于本征的金属损耗导致品质因子大大降低。基于类回音廊模式的双曲色散关系的球形腔体可以实现高品质因子的同时把尺寸大大缩小,整合以上两者的优势,因此具有更好的工作品质。我们预期这种基于回音廊模式实现多波长的纳米等离激元激光器可能作为一种有效的方式集成到光子芯片。
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