凝聚态物理中的第一性原理计算,直接从量子力学的基本方程出发,是研究材料电子结构和其它性质的一种强有力工具。通过直接求解薛定谔方程,即可获得材料的电子结构。总体上,磁性起源于电子的自旋和轨道运动,其它性质可以由电子结构计算得到。因此,第一性原理计算方法尤其适用于探索磁性的微观机制。本文基于密度泛函理论,研究了一些选定的磁性体系,主要内容归纳如下：第一、第一性原理计算运用带隙修正方法(corrected-band-gap scheme, CBGS)研究了Ti:ZnO体系的局域磁矩。计算结果显示体系是磁性的,且磁矩大小为每个杂质0.699μB。局域磁矩的起源被认为是来自导带的施主电子部分填充缺陷态导致的。进一步,探讨了Ti-d轨道上的U值对磁矩的影响。第二、运用基于密度泛函理论的第一性原理方法计算研究了FeGa合金L12相的磁各向异性能(magnetic anisotropy energy, MAE),并采用GGA和GGA+U方法讨论了电子关联(U值)对磁各向异性能的影响。结果显示FeGa合金L12相磁各向异性能敏感地依赖于费米能附近少数自旋的能带。考虑U值的改变,磁各向异性能呈复杂变化,然而其中绝大部分贡献来自于布里渊区中的Γ点而非其它高对称点。第三、由于磁各向异性被认为是稀磁半导体(diluted magnetic semiconductor, DMS)内禀铁磁性的显著特征,运用密度泛函方法计算具有室温铁磁性的含氧空位锐钛矿结构TiO2(Vo:TiO2)的磁各向异性。计算预测该系统(Ti16031)具有强磁各向异性(2.24meV)且易磁化轴平行于锐钛矿的c-轴。由于氧空位引起局域几何形变,降低了体系的对称性,导致氧空位周围的Ti离子简并的d轨道进一步分裂。这些进一步分裂d轨道被来自氧空位的电荷补偿电子部分填充,其间的微扰被认为是引起磁各向异性能的原因。第四、基于第一性原理计算,预测Co掺杂ZnO体系(Co:ZnO)的磁各向异性能依赖于电子填充。结果显示电中性Co:ZnO呈“易平面”(easy plane)磁性态。然而,当改变总电子数时,易磁化轴从平面内旋转至平面外。磁各向异性能的改变的原因被归结为Co离子基态的变化,这种变化是电子填充过程中Co离子d轨道电子占据情况的改变而导致的。第五、基于第一性原理计算,我们预测Co掺杂Ti02体系(Co:TiO2)的磁各向异性能敏感地依赖于载流子聚集。该磁电现象为通过外电场直接操控稀磁半导体的磁化方向提供一条有希望的途径。我们通过能带结构计算在k空间中显示了依赖于载流子的磁各向异性的起源。事实上,载流子聚集引起费米能的移动并调节着相互竞争的磁各向异性贡献的组分。该研究表明设计电调控自旋方向的自旋电子学材料是可能的。综上,运用密度泛函方法计算了五种选定的磁性材料。其磁性质,包括局域磁矩和磁各向异性,均由材料电子结构计算得到。第一性原理计算揭示了磁性质与电子结构之间的联系,并为新型磁性材料的设计提供了一种有希望的方法。