CoMgFe-LDH活化过硫酸盐降解典型染料的研究

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染料废水已是重要的工业废水来源之一,因其排放不达标而产生的水污染等环境问题日益加剧。其中染料罗丹明B(RhB)废水可生化性差,常规水处理方法难以有效降解,危害水生环境,因而探索一种经济、高效、环保的水处理方法具有十分重要的意义。本文采用CoMgFe-LDH活化过硫酸盐(CoMgFe-LDH/PMS)体系对水中存在的RhB进行降解研究;利用优化Mg2+、Co2+配比,获得最佳CoMgFe-LDH催化剂并进行表征,系统考察了不同因素(RhB浓度、CoMgFe-LDH投量与PMS投量、pH、温度、共存典型阴离子)对CoMgFe-LDH/PMS体系降解RhB效能的影响,并简单分析了降解机理;进一步研究了该体系对模拟RhB染料废水的降解效能,并利用响应曲面法预测了体系运行的最佳工况。研究结果表明,当Mg2+/Co2+摩尔比为2:1时制备的CoMgFe-LDH催化剂对于RhB的降解表现出最佳降解效果,并将催化剂进行表征,结果表明该催化剂晶型较好、呈现出堆叠的片层结构形貌、比表面积可达48.99m2/g、孔隙含量为0.52cc/g、平均孔隙直径为34.34nm。优化配比所得催化剂催化PMS降解RhB符合假一级动力学过程,对目标物的降解速率常数为0.753min-1。因素影响研究结果表明,CoMgFe-LDH/PMS体系降解RhB的过程随着RhB浓度(5.0μM50.0μM)的增加去除率明显下降,但催化剂投量(0.05g/L0.80g/L)、氧化剂投量(0.1mM1.0mM)和温度(15℃55℃)的增加会使体系释放自由基的数量及速率增加从而大大提高RhB去除率和降解速率常数。溶液pH值(1.010.0)的升高,RhB的降解呈现先促进后抑制的现象,当pH<3.0或pH>9.0时降解效果均不理想,而当3≤pH≤9时则可得到良好的去除率。溶液中NO3-的存在(1.0100.0mM)及低浓度的Cl-(1.010.0mM)对体系降解RhB不会有明显影响,然而高浓度的Cl-(10.0100.0mM)会使RhB的降解受到抑制,去除率将由94.4%降低至74.8%;同样,HCO3-的存在也会因自由基竞争反应而明显降低RhB的去除率。自由基抑制试验则进一步证实了体系内降解RhB的主要氧化性自由基为SO4·-自由基。实际模拟RhB染料废水降解研究表明,在pH较宽的范围(5.09.0)内均可实现对RhB的有效降解。CoMgFe-LDH/PMS体系对于初始浓度为90μM的RhB染料废水,在10min内可实现98.1%的RhB降解率。当水中RhB含量的增加可通过提高催化剂和氧化剂的投量来实现降解。进一步利用响应曲面法对该体系的运行工况进行优化,预测得到:[RhB]0=90.0μM、[PMS]0=1.534mM、CoMgFe-LDH=0.929g/L、pH0=4.58条件下,体系可在6min内将模拟废水处理完全。
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