【摘 要】
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聚合诱导自组装（PISA）是一种制备嵌段共聚物纳米聚集体的新兴方法。相较于传统自组装固含量低的缺点,聚合诱导自组装可以在高固含量下,将聚合反应与组装过程集合于一体。目前,可逆加成-断裂链转移聚合（RAFT）在PISA中占据主要地位,然而该方法的单体种类限制于苯乙烯类和醋酸乙烯酯类。为了解决RAFT形成聚合物难以降解的问题,科研人员发展了N-羧酸酐（NCA）的开环聚合诱导自组装,形成疏水链段为易降解
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聚合诱导自组装（PISA）是一种制备嵌段共聚物纳米聚集体的新兴方法。相较于传统自组装固含量低的缺点,聚合诱导自组装可以在高固含量下,将聚合反应与组装过程集合于一体。目前,可逆加成-断裂链转移聚合（RAFT）在PISA中占据主要地位,然而该方法的单体种类限制于苯乙烯类和醋酸乙烯酯类。为了解决RAFT形成聚合物难以降解的问题,科研人员发展了N-羧酸酐（NCA）的开环聚合诱导自组装,形成疏水链段为易降解聚氨基酸结构的囊泡。目前关于开环聚合诱导自组装的报道较少,我们课题组首次通过水杨酸O-羧酸酐（SAOCA）的开环聚合诱导自组装形成疏水链段为聚水杨酸的球形和管状胶束,拓宽了水杨酸的临床应用。然而如何精确调控所得组装体的形貌和尺寸适用于不同领域的应用依旧是需要解决的问题。因此本论文系统地研究不同影响因素,对于自组装过程及组装体形貌的影响,深入探究SAOCA开环聚合诱导自组装过程中驱动力。本论文主要包括以下两个部分:（1）采用1,5,7-三叠氮双环[4.4.0]癸-5-烯（TBD）作为催化剂,聚乙二醇单甲醚Mn5000(m PEG5000-OH)、聚乙二醇单甲醚Mn2000(m PEG2000-OH)作为大分子引发剂,在室温下实现SAOCA的开环聚合诱导自组装形成AB型两嵌段共聚物纳米粒子。深入研究SAOCA开环聚合诱导自组装过程中,不同影响因素对纳米粒子形貌及尺寸的控制,包括自组装时间,亲疏溶剂片段长度,固含量对于组装体形貌及尺寸的影响。延长自组装时间,组装体逐渐成核进一步转变成不同形貌或尺寸不一的纳米粒子。亲疏溶剂链段的相对长度会改变链段的伸展度进而影响组装体形貌和尺寸大小。单体固含量大小会改变聚合物浓度从而影响链运动速率及聚集数Nagg,导致组装体形貌和尺寸的改变。（2）PISA的研究大部分集中于AB型嵌段共聚物,ABA型嵌段共聚物研究较少。采用聚乙二醇Mn4000(HO-PEG4000-OH)作为大分子引发剂,在室温下实现SAOCA的开环聚合诱导自组装形成ABA型两嵌段共聚物纳米粒子。进一步比较了AB型两嵌段共聚物和ABA型三嵌段共聚物的自组装过程。由于嵌段共聚物链上聚水杨酸酯的分布不同,导致整体聚合物链的溶剂化程度不同进而影响自组装行为形成不同形貌纳米粒子。
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