【摘 要】
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化石燃料的不断消耗在推动社会经济快速发展的同时也导致化石能源的枯竭和环境污染的加剧。为解决这些问题,科学家们积极致力于新能源的探索和开发,以期利用高效、清洁和无污染的新能源来替代传统化石能源。光催化制氢是一种利用太阳光照射半导体光催化剂通过水的裂解制备清洁氢能能源的技术。光催化制氢技术能有效的将低密度的太阳能转化为高密度的氢能源,被认为是解决当前日益加剧的能源危机和环境污染的有效策略。半导体光催化
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化石燃料的不断消耗在推动社会经济快速发展的同时也导致化石能源的枯竭和环境污染的加剧。为解决这些问题,科学家们积极致力于新能源的探索和开发,以期利用高效、清洁和无污染的新能源来替代传统化石能源。光催化制氢是一种利用太阳光照射半导体光催化剂通过水的裂解制备清洁氢能能源的技术。光催化制氢技术能有效的将低密度的太阳能转化为高密度的氢能源,被认为是解决当前日益加剧的能源危机和环境污染的有效策略。半导体光催化制氢技术的核心是光催化剂,如何制备高活性和高稳定性的光催化剂以满足大规模工业生产的需求一直是光催化材料研究的重点。本文以Mn0.5Cd0.5S固溶体为主体光催化剂,采用助催化剂负载、构建Z体系异质结构、p-n异质结构等多种策略对其进行改性,同时通过XRD、XPS、SEM、UV-vis、BET等多种表征手段阐明材料的微观结构与光催化制氢活性之间的内在关联。主要研究内容如下:（1）以所制备的Mn0.5Cd0.5S纳米颗粒、CuS纳米管、廉价的碳黑（CB）为原材料,利用超声法成功制备三元体系Mn0.5Cd0.5S/CB/CuS复合材料。研究发现,当碳黑的负载量为0.5%时,所得Mn0.5Cd0.5S/0.5CB复合材料产氢速率达到最高（393.83μmol/h）,为纯Mn0.5Cd0.5S产氢速率的2.3倍;当CuS负载量为2%时,所得Mn0.5Cd0.5S/0.5CB/2CuS复合材料产氢速率达到819.94μmol/h,为纯Mn0.5Cd0.5S产氢速率的4.75倍。光电表征结果表明,负载在Mn0.5Cd0.5S表面的CB和CuS双催化剂在光催化制氢过程中起积极的协同作用,阻碍电子和空穴的复合,加速析氢反应动力学,从而显著提高光催化制氢能力。（2）以所制备的Mn0.5Cd0.5S纳米颗粒、CdWO4纳米棒、CoSx中空多面体为原材料,利用水热法合成出三元Mn0.5Cd0.5S/CdWO4/CoSx复合材料。研究发现,当CdWO4的负载量为30%时,所得Mn0.5Cd0.5S/30CdWO4复合材料产氢速率达到最大（409.72μmol/h）,为纯Mn0.5Cd0.5S产氢速率的2.4倍;当CoSx的负载量为3%时,Mn0.5Cd0.5S/30CdWO4/3CoSx复合材料产氢速率达到最大（760.75μmol/h）,是纯Mn0.5Cd0.5S产氢速率的4.4倍。三元Mn0.5Cd0.5S/CdWO4/CoSx复合材料光催化活性提高的原因一方面归因于Mn0.5Cd0.5S和CdWO4形成的Z-体系异质结,这有效的促进了电子和空穴的分离。另一方面体系中引入的中空多面体结构CoSx助催化剂具有较大的比表面积,不仅为光催化反应提供更多的活性位点,还可以进一步提升电荷的分离效率和析氢反应动力学,从而显著提高光催化制氢效率。（3）以水热法合成的Mn0.5Cd0.5S纳米颗粒和高温煅烧法制备的Cu3P纳米颗粒为原材料,采用超声法构筑二元Mn0.5Cd0.5S/Cu3P光催化材料。研究发现,当Cu3P的负载量为2%时,Cu3P在光催化制氢过程中主要起助催化剂作用,此时所得Mn0.5Cd0.5S/2Cu3P复合材料产氢速率达到700.38μmol/h,为纯Mn0.5Cd0.5S产氢速率的4.0倍;当Cu3P的负载量为9%时,Cu3P在光催化制氢过程中作为p型半导体与Mn0.5Cd0.5S形成p-n异质结复合光催化剂,此时所得Mn0.5Cd0.5S/9Cu3P复合材料产氢速率达到798.01μmol/h,为纯Mn0.5Cd0.5S产氢速率的4.67倍。光电表征结果表明,通过改变Cu3P的负载量,Cu3P在光催化制氢过程中分别作为助催化剂和p型半导体起双重作用;Cu3P作为助催化剂有利于捕获光生电子和提供反应活性位点,从而提高光催化产氢性能;Cu3P作为p型半导体时可与n型半导体Mn0.5Cd0.5S构成p-n异质结构,促进电荷快速转移,降低了电子和空穴的复合率,进而有利于光催化制氢效率的提高。
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