Bi基半导体材料的合成及其光催化产氧性能研究

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近年来,为了解决越来越严峻的能源紧张问题,一系列清洁,高效的新能源被研究和应用。这其中,太阳能因其取之不尽,用之不竭的可再生能源特性,引起了越来越多研究者的关注。最近,基于太阳能的光催化技术除在污染物降解等环保领域崭露头角以外,在解决人类面临的能源危机时也有可观的应用前景。利用光催化技术将太阳能转化为无污染,高效和可储存的氢气,碳氢燃料等化学能源,成为了未来能源开发的重要研究方向。最理想的光催化全分解水可以直接生成氢气和氧气,但也面临转化效率低下,循环不稳定等问题。因为要面临复杂的四电子转移和O-O键形成等化学动力学问题,氧气生成反应成为了光催化全分解水的决速步骤。为了更深入了解其中的反应机理,产氧反应被单独剥离出来进行研究。Bi基半导体材料因其成本低廉,合成简单,结构稳定等特性以及优异的光催化降解和光催化分解水性能,成为光催化剂中的佼佼者,其相关材料的合成及性能的优化也值得我们进一步研究和发展。本文主要围绕一系列制备涉及到热处理方法的Bi基纳米材料光催化产氧性能开展研究工作,主要从以下几个方面进行论述:1.静电纺丝方法合成一维Sn4+掺杂BiFeO3纳米纤维及其可见光光催化产氧性能研究本章中,介绍了一种静电纺丝和可控煅烧处理方法,用于制备均匀的一维Sn4+掺杂BiFe03纳米纤维(Sn-BFONFs)。得益于独特的金属离子掺杂一维结构,所制备的Sn-BFONF催化剂具有显著增强的可见光照射下的光催化产氧性能以及优异的光稳定性。实验研究和密度泛函理论(DFT)计算表明,因为掺杂的Sn离子被引入到BFO晶格中,导致了能带结构地改变,促进了光吸收以及与缺陷相关的掺杂能级的产生,从而提高了光诱导电荷的转移和分离效率。而且,最佳的Sn4+掺杂率为1.0%,02的平均生成速率为516.4μmol·h-1·g-1,几乎是未掺杂BFO样品的两倍。掺杂样品性能的提高得益于形成掺杂能级的优势及同时提高的光生电子空穴分离能力。2.助催化剂Co-E与Bi2WO6复合材料的合成及其可见光光催化产氧性能研究本章通过空气加热处理方法成功合成Bi2WO6/Co-E,该产物具体是以Bi2WO6结合硝酸钴-乙二胺四乙酸二钠混合物为前驱体合成,探索不同的合成条件对其光催化产氧性能的影响。多种表征手段证明在Bi2WO6/Co-E材料中Co-E实际是乙二胺四乙酸钴的热解残缺体,且以无定型态均匀分布在Bi2WO6表面。当Co-E负载率为3.0%,加热温度为300 ℃时,Bi2WO6/Co-E复合物表现出最优异催化性能和循环稳定性。这可归功于高分散的产氧助催化剂Co-E与Bi2WO6复合后产生的协同效应。实验结果表明寻求新型助催化剂材料在光催化产氧研究领域是一项颇有前景的研究举措。3.静电纺丝方法合成一维Mo掺杂BiFeO3多孔纳米管及其包碳产物的可见光光催化产氧性能研究本章发展了静电纺丝技术用于金属氧化物类半导体合成的方法,通过静电纺丝准备纤维前驱体,并利用煅烧方法成功合成Mo掺杂的BiFeO3多孔纳米管(Mo-BFO PNTs),之后为抑制微磁性Mo-BFO的团聚,对Mo-BFO进行水热法包碳处理。Mo掺杂的BiFeO3多孔纳米管所展现出的增强的光催化产氧性能可归功于Mo掺杂对BiFeO3能带的调谐及电子空穴分离效率的提高。而包碳处理使Mo-BFO-3.3%样品催化性能和稳定性明显提高主要源于碳包覆对纳米材料聚集所形成的抑制作用。实验结果进一步表明静电纺丝技术在一维半导体光催剂的改性合成中有着独特优势。
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