【摘 要】
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随着工业化和城市化的迅速发展,各种有机污染物进入水环境中破坏了水体环境,对人类社会的长期发展构成了严重威胁。光催化技术由于具有高效、简单、可重复利用、环境友好等优
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随着工业化和城市化的迅速发展,各种有机污染物进入水环境中破坏了水体环境,对人类社会的长期发展构成了严重威胁。光催化技术由于具有高效、简单、可重复利用、环境友好等优点,在光催化降解有机污染物以及光解水制氢方面具有广泛的应用前景。其中,银基材料、铋基材料以及MOF材料等在光催化加氢、光催化分解水以及光催化降解有机污染物方面表现出优异的性能。因此本文研究了 AgX/Ag/M(其中,X=Cl、I;M=Bi2O2CO3、BiOBr、MOF)三元复合纳米光催化剂的制备及光催化降解性能,具体研究内容为:(1)首先利用水热法制备了 Bi2O2CO3(BOC)半导体光催化剂,再通过原位沉积法和光还原法制备了 AgI/Ag/Bi2O2CO3(AgI/Ag/BOC)复合光催化剂。表征分析结果表明:制备的AgI/Ag/Bi2O2CO3光催化剂是由大量直径小于10nm的圆形纳米颗粒和无序堆叠的纳米片组成的。光催化降解实验结果表明:在模拟太阳光的照射下,与BOC、AgI、AgI/BOC光催化剂相比,AgI/Ag/B3OC光催化剂表现出最高的光催化降解效率,能在120min内降解90%以上的罗丹明B(RhB)、四环素(TC)和80%以上的卡马西平(CBZ)。半导体光催化性能的改善可能是由于构筑的间接Z型AgI/Ag/BOC复合光催化剂能够有效的增强太阳光的吸收以及利用光生载流子有效分离所致。(2)利用上述相同的方法制备了 AgCl/Ag/Bi2O2CO3(AgCl/Ag/BOC)复合光催化剂。通过表征分析可得,制备的AgCl/Ag/Bi2O2CO3光催化剂是由大量的AgCl/Ag纳米颗粒和无序堆叠的纳米片组成的。光催化降解实验结果表明:在可见光的照射下,与BOC、AgCl、AgCl/BOC光催化剂相比,AgCl/Ag/BOC光催化剂具有最佳的有机物降解活性,在照射120min后RhB的去除率在95%以上,CBZ以及TC的去除率在80%以上。AgCl/Ag/B3OC优异的光催化活性可能是由于间接Z型AgCl/Ag/BOC光催化剂能够增强对太阳光的吸收并有效的分离光生e-/h+。(3)首先利用水热法制备了 BiOBr半导体光催化剂,然后利用原位沉积法和光还原法制备了不同AgI/Ag负载量的复合光催化剂(3%AgI/Ag/BiOBr,5%AgI/Ag/BiOBr,10%AgI/Ag/BiOBr,15%AgI/Ag/BiOBr,20%AgI/Ag/BiOBr)。光催化降解CBZ的结果表明:与其它浓度的光催化剂相比,10%AgI/Ag/BiOBr具有最高的CBZ降解效果,并且通过四次循环使用后对CBZ仍然有较高的降解活性。10%AgI/Ag/BiOBr优异的光催化降解效果可能是因为构建的间接Z型光催化体系中金属Ag为界面电子的有效转移提供了一个有力桥梁,加速了光生载流子的转移。(4)通过水热法制备Cu基金属有机框架材料(Cu-MOF),通过原位沉积法和光还原法制备AgI/Ag/Cu-MOF复合光催化剂。通过各种表征分析可知制备的AgI/Ag/Cu-MOF光催化剂具有棒状结构。光催化降解实验表明:AgI/Ag/Cu-MOF具有最高的光催化降解活性,光照120min后RhB和TC的去除率分别94%和96%。增强的可见光吸收区域以及光生载流子的有效分离是AgI/Ag/Cu-MOF复合光催化剂光催化活性改善的关键。
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