【摘 要】
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天然气水合物是由气体分子和水分子构成的笼状化合物,具有储气量大、环境友好、安全性能高等优点,因而被认为是一种极具潜力的新型天然气储运技术,但实现其大规模工业化生产仍需要改善水合物生成条件、加速水合物生成动力学。鉴于此,本论文进行了甲烷-四氢呋喃二元水合物的生成实验,从动力学及形态学角度分析不同温度下甲烷-四氢呋喃二元水合物的生成特性,以阐明四氢呋喃促进甲烷水合物生成机理。具体研究内容如下:研究甲烷
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天然气水合物是由气体分子和水分子构成的笼状化合物,具有储气量大、环境友好、安全性能高等优点,因而被认为是一种极具潜力的新型天然气储运技术,但实现其大规模工业化生产仍需要改善水合物生成条件、加速水合物生成动力学。鉴于此,本论文进行了甲烷-四氢呋喃二元水合物的生成实验,从动力学及形态学角度分析不同温度下甲烷-四氢呋喃二元水合物的生成特性,以阐明四氢呋喃促进甲烷水合物生成机理。具体研究内容如下:研究甲烷-四氢呋喃二元水合物生成动力学特性,在不同温度下对水合物储气量和生成过程中温度、压力的变化情况进行分析。随着实验温度的增加,多次成核和有效的热扩散增加甲烷储气量。通过拉曼光谱判断甲烷-四氢呋喃水合物的结构特征并计算其笼占有率情况。明确甲烷-四氢呋喃水合物结构为s II型,随着实验温度的升高大笼子中四氢呋喃占据的比例降低,而小笼子中甲烷的比例增加约11.63%。因此提高实验温度甲烷平均储气量增加了约19.85%,有利于改善甲烷气体的储存。对甲烷-四氢呋喃水合物生成宏观及微观形态进行观测,总结水合物宏观生长过程主要为:气/液界面形成水合物膜,毛细力作用下水合物壁面向上生长,在液相生长至充满反应釜,壁面生长的多孔状的水合物结构利于气液持续接触进一步形成更多水合物。提出基于过冷度的水合物晶体分布特点:过冷度大于3.0 K,水合物晶体呈三维生长的多面体和楔形状;过冷度小于3.0 K,水合物晶体呈二维六边形、四边形和三角形板状。提高实验温度水合物生长缓慢、致密程度较低,这有利于水合物反应充分进行,同时水合物粘度较低、结构稳定有利于减少水合物在分离和输送过程中的能耗。对比有/无四氢呋喃下甲烷水合物的生成特性并基于此进行能耗分析,结果表明使用四氢呋喃促进甲烷水合物生成并节能约98%,因此四氢呋喃可通过改善水合物生成条件、缩短诱导时间、增加甲烷储气量来降低水合物生成过程中的能耗,具有良好的经济性。本研究中获得的结论可为水合物法天然气储运技术提供理论依据,以实现高储气量、低能耗下的天然气储运。
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